Transição de spin-Peierls quase 2D através de elétrons aniônicos intersticiais em K (NH₃)₂

Os cascos convexos, estrutura de banda projetada e densidade parcial de estados com os pontos laranja representando as contribuições dos locais intersticiais. O ELF e a densidade eletrônica parcial (PED) da banda que atravessa o nível de Fermi e os mapas transversais correspondentes. A vista superior e lateral das superfícies de Fermi com pontos de sela. Crédito:Science China Press

Em um artigo publicado no Science Bulletin , uma equipe chinesa de cientistas prevê um novo eletride K(NH₃ )₂ , com elétrons intersticiais distribuídos em gaiolas formadas por seis moléculas de amônia e formando uma rede triangular quase 2D. Eles revelaram que este material sofre uma transição de fase spin-Peierls sob pressões moderadas.

Este estudo foi liderado pelo Prof. Jian Sun (Laboratório Nacional de Microestruturas de Estado Sólido, Escola de Física e Centro de Inovação Colaborativa de Microestruturas Avançadas, Universidade de Nanjing). A equipe empregou seu software de previsão de estrutura cristalina MAGUS e realizou cálculos de primeiros princípios para determinar as estruturas cristalinas do composto de potássio e amônia sob pressões moderadas, que há muito tempo é reconhecido como eletreto em condições ambientais.

As interações elétron-fônon e as correlações elétron-elétron representam duas facetas cruciais na física da matéria condensada. Em um sistema modelo de cadeia antiferromagnética spin-1/2 semi-preenchida, a dimerização da rede induzida pela interação elétron-núcleo pode ser intensificada pela repulsão de Coulomb no local, resultando em um estado de spin-Peierls. Em duas dimensões, entretanto, o material real que exibe tais fenômenos nunca foi encontrado.

Por outro lado, eletretos são materiais nos quais elétrons não ligados ocupam vazios cristalinos e exibem comportamentos aniônicos (IAEs). Está bem estabelecido que as correlações entre IAEs polarizados por spin e seu acoplamento com núcleos adjacentes poderiam desencadear fenômenos quânticos mais interessantes.

Até agora, entretanto, houve poucos trabalhos explorando as interações entre os IAEs e fônons correlacionados. Uma das principais razões é o grande número de átomos nos eletretos orgânicos, onde emerge a maioria dos IAEs antiferromagnéticos.

As singularidades de van-Hove, suavização de fônons e dimerização de rede. O antiferromagnetismo do tipo zigue-zague decorrente de elétrons intersticiais, densidade de estados decompostos por IAEs e curvas de entalpia dependentes de pressão para estruturas distorcidas e não distorcidas com várias ordens magnéticas. Crédito:Science China Press

A equipe identificou que o R-3m K(NH₃ )₂ atinge estabilidade termodinâmica em cerca de 2 GPa, que adota uma célula primitiva romboédrica, e as moléculas de amônia estão situadas em ambos os lados das camadas de potássio.

Alguns dos elétrons de valência são distribuídos dentro de cavidades intercamadas cercadas por seis átomos de hidrogênio, formando elétrons aniônicos intersticiais. A banda que atravessa o nível de Fermi é atribuída principalmente a esses IAEs, que existem como entidades isoladas com moléculas de amônia em ponte.

Os pesquisadores também exploraram os efeitos da pressão no fônon e nas propriedades eletrônicas. As singularidades de van-Hove (VHSs) são levadas ao nível de Fermi sob maior pressão, o que induz a instabilidade do tipo Peierls e a estrutura dimerizada. Esses VHSs também contribuem para uma densidade de estados escalonada, melhorando as correlações eletrônicas e induzindo instabilidade magnética. O estado fundamental magnético é considerado anti-ferromagnetismo do tipo zigue-zague, que pode ser descrito pelo modelo de Heisenberg com interações magnéticas moduladas de vizinhança mais próxima.

Mais importante ainda, os cálculos dos primeiros princípios revelam que a instabilidade magnética e de Peierls não apenas coexistem, mas também exibem uma interação positiva, constituindo um cenário de transição spin-Peierls sem precedentes em um material 2D realista, particularmente envolvendo IAEs.

"É muito intrigante revelar fenômenos físicos tão abundantes em um material realista. As interações entre IAEs e fônons correlacionados podem fornecer inspiração para a exploração de interações magnéticas, distorções estruturais e ondas de densidade de carga", diz Jian.

Mais informações: Chi Ding et al, transição de spin-Peierls quase 2D através de elétrons aniônicos intersticiais em K (NH₃ )₂ , Boletim Científico (2024). DOI:10.1016/j.scib.2024.02.016
Fornecido pela Science China Press

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