Um grupo de pesquisa liderado pelo Prof. Wu Kaifeng do Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) da Academia Chinesa de Ciências (CAS), em colaboração com o Dr. Peter C. Sercel do Center for Hybrid Organic Inorganic Semiconductors for Energy, recentemente relataram a utilização de distorção de rede em pontos quânticos de perovskita de haleto de chumbo (QDs) para controlar sua estrutura fina de éxciton.
O estudo foi publicado em Nature Materials em 8 de setembro

É bem conhecido que a forma ou anisotropia do cristal em QDs, que são pequenas nanopartículas semicondutoras, resulta na divisão de energia de seus excitons opticamente brilhantes (pares elétron-buraco ligados), conhecido como divisão de estrutura fina (FSS). Esses excitons formam um importante playground para a ciência da informação quântica. Por exemplo, o FSS dos excitons pode ser explorado para controle coerente de estados quânticos para computação quântica, ou para pares de fótons emaranhados de polarização em óptica quântica, embora para o último seja importante suprimir a magnitude da divisão.

Tradicionalmente, estudar FSS geralmente requer um ou apenas alguns QDs à temperatura de hélio líquido, devido à sua sensibilidade ao tamanho e forma do QD. Medir o FSS em um nível de conjunto, quanto mais controlá-lo, parece impossível, a menos que todos os pontos sejam quase idênticos.

Neste estudo, usando absorção transiente polarizada de femtosegundo em nível de conjunto, os pesquisadores observaram FSS de éxciton claro claro em CsPbI processado em solução₃ perovskita QDs, que se manifesta como batimentos quânticos de éxciton (oscilações periódicas de traços cinéticos).

"Ainda mais surpreendente, a frequência de batimento, determinada pela energia do FSS, de uma determinada amostra pode ser continuamente controlada alterando a temperatura. Este é um resultado sem precedentes, o que significa que agora os cientistas podem controlar facilmente o FSS através da temperatura", disse o Prof. Wu.

Os pesquisadores também descobriram que o FSS dependente da temperatura estava relacionado à estrutura interessante e altamente dinâmica das perovskitas de haleto de chumbo. A redução da temperatura levou a uma estrutura octaédrica de iodeto de chumbo mais distorcida.

Os cálculos indicaram que, como esses QDs de fase ortorrômbica ainda eram limitados pela família pseudocúbica de planos de cristal, a distorção da rede resulta em uma lacuna de estrutura fina cruzada evitada entre o éxciton brilhante. Essa lacuna foi responsável pela FSS observada e pode ser detectada apesar do tamanho do QD e da heterogeneidade da forma em uma amostra de conjunto.

"Distorção de rede em CsPbI₃ perovskitas é bem conhecido na comunidade fotovoltaica, pois está ligado à questão da estabilidade de fase das células solares de perovskita, mas ninguém o conectou experimentalmente à estrutura fina do exciton" disse o Prof. Wu. "Nosso estudo demonstra que esta propriedade do material pode realmente ser aproveitado para controlar a divisão de excitação brilhante em pontos quânticos para tecnologias de informação quântica." + Explore mais

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