O recente advento de fontes de raios-X de femtosegundo oferece oportunidades sem precedentes para estudos estruturais e dinâmicos. Isso requer, Contudo, manipulando propriedades espectrais, como normalmente feito por óptica não linear em comprimentos de onda visível / infravermelho. Aqui, mostramos a primeira evidência de modulação autofásica, um efeito não linear fundamental na ciência do laser ultrarrápido, em raios-X suaves. Com base nesse efeito, demonstramos como ajustar propriedades espectrais nesta região de comprimento de onda crítica para espectroscopia de bomba de elétron-sonda e nanoimagem.

A relevância para aplicações de radiologia é provavelmente a vantagem mais conhecida dos feixes de raios X (energias keV) com respeito à radiação visível (energias eV) e pode ser rastreada até sua profundidade de penetração superior. Em um ponto mais fundamental, Contudo, a relevância desta faixa de energia do fóton depende da capacidade de sondar elétrons da camada interna (pois eles têm energias de ligação comparáveis) e mapear estruturas moleculares na escala atômica (como espaçamentos interatômicos típicos são comparáveis ​​aos comprimentos de onda de raios-X). Com base em tais capacidades, esforços têm sido devotados pela comunidade científica para desenvolver fontes de sub-picossegundos de raios-X capazes de acessar as propriedades da matéria com uma resolução de tempo suficiente para acessar os movimentos moleculares elementares. Lasers de elétrons livres (FEL), hoje disponível em várias instalações de grande escala em todo o mundo, representam um candidato principal para gerar pulsos de raios-X de femtossegundos com alto brilho. Um dos principais desafios para explorar o enorme potencial das fontes FEL é desenvolver métodos para ajustar as propriedades do feixe espectral e temporal, uma tarefa que é normalmente realizada em comprimentos de onda visíveis, recorrendo a óptica não linear.

Em um novo artigo publicado em Light Science &Applications, uma equipe de cientistas do Instituto Italiano de Tecnologia, Universidade de L'Aquila, A FERMI Trieste e a Universidade "Sapienza" de Roma mostraram a primeira evidência de modulação de fase automática (SPM) no regime de raios-X suave. O experimento, realizado na unidade FERMI @ elettra de Trieste, consiste na observação da modulação espectral após a interação de feixes de FEL focalizados com uma lâmina metálica muito fina (100-300 nm).

"Nosso experimento demonstra um novo botão de controle para modelagem espectral de pulsos FEL. O deslocamento do azul para o vermelho acompanhado pelo aumento da largura de banda pode ser obtido movendo o comprimento de onda de entrada ao longo da borda de absorção do material, "explica o prof. Tullio Scopigno.

As bordas de absorção atômica na região de raios-X apresentam descontinuidades nítidas:um material óptico transparente pode absorver luz modificando a energia do fóton em menos de 1%, gerando correspondentemente excitações de elétrons de núcleo específico.

"Esta primeira observação dos efeitos de SPM no regime de raio-X suave permite revelar propriedades atômicas específicas na escala de tempo de subpicosegundos. Em particular, a interação com um plasma de elétrons fora de equilíbrio induzido pela luz gerado na escala de tempo de femtossegundo em folhas metálicas finas, “conclui Dr. Carino Ferrante.

Abaixo da borda de absorção, o SPM observado é induzido pelo efeito Kerr, ou seja, por uma modificação do índice de refração não linear que imita o perfil de intensidade de pulso, o que acaba resultando em ampliação espectral, acompanhado por um desvio para o vermelho devido ao aquecimento dos elétrons de valência. Na diferença marcante, acima da borda, os fotoelétrons do núcleo altamente excitados gerados pela borda de ataque do pulso formam um plasma ionizado denso quente transiente, responsável por uma diminuição acentuada do índice de refração. Consequentemente, a borda de fuga do pulso é acelerada dando origem a uma compressão temporal assimétrica que, por sua vez, resulta em um blueshift.

Os resultados fornecem uma prova de conceito para a formação espectral de pulsos de raios-X suaves, um marco importante para o desenvolvimento de novos protocolos para espectroscopias de elétrons de núcleo de femtosegundo.