Hidrogenação seletiva de monóxido de carbono (CO) em álcoois superiores (C₂₊ OH) é uma rota não petrolífera promissora para a produção de produtos químicos de alto valor, na qual regulamentações precisas tanto da clivagem do CO quanto do acoplamento CC são essenciais.



Recentemente, um grupo de pesquisa liderado pelo Prof. Deng Dehui e Assoc. Yu Liang do Instituto de Física Química de Dalian (DICP) da Academia Chinesa de Ciências (CAS), em colaboração com o Prof. Wang Ye da Universidade de Xiamen, realizou hidrogenação altamente seletiva de CO para C_2-4 OH sobre um dissulfeto de molibdênio rico em potássio modificado (ER-MoS₂ -K) catalisador.

Este estudo foi publicado na Nature Communications em 26 de outubro.

O ER-MoS₂ O catalisador -K, montado em morfologia nano-arranjo com canais lineares uniformes, foi preparado com base em um mecanismo de crescimento confinado em nanocanais.

Os pesquisadores descobriram que ele poderia fornecer uma alta conversão de CO de 17% com um C_2-4 superior. Seletividade OH de 45,2% em produtos hidrogenados a 240 °C e 50 bar. Além disso, ao reduzir o tamanho lateral do MoS₂ para enriquecer as bordas para impulsionar o crescimento da cadeia de carbono, o pesquisador alcançou C_2-4 A proporção de seletividade de OH para metanol mudou de 0,4 para 2,2, e a seletividade de C_2-4 OH pode atingir mais de 99% em C₂₊ Produtos OH.

Vagas de enxofre (SVs) no limite do MoS₂ impulsionou o crescimento da cadeia de carbono, facilitando simultaneamente a clivagem de CO de CH_x O* para gerar CH_x * intermediário, e o subsequente acoplamento CC entre CO* e CH_x *, enquanto o promotor de potássio promoveu a dessorção de álcoois por meio de interação eletrostática com hidroxilas, permitindo assim a formação controlável de C_2-4 OH.

"Nosso trabalho apresenta a alta flexibilidade dos SVs de borda do MoS₂ na adaptação da clivagem de CO e do acoplamento CC para o crescimento da cadeia de carbono na hidrogenação de CO, fornecendo assim um protótipo para o projeto racional de nanoestrutura e microambiente de sítios ativos para reações seletivas de hidrogenação, "disse o Prof. Deng.

Mais informações: Jingting Hu et al, Dissulfeto de molibdênio rico em Edge adapta o crescimento da cadeia de carbono para hidrogenação seletiva de monóxido de carbono em álcoois superiores, Nature Communications (2023). DOI:10.1038/s41467-023-42325-z
Informações do diário: Comunicações da Natureza

Fornecido pela Academia Chinesa de Ciências