Desde o advento da revolução industrial, o acúmulo de dióxido de carbono (CO₂ ) na atmosfera da Terra levantou preocupações ambientais e climáticas significativas. Como resposta a este desafio premente, a conversão de CO₂ em produtos químicos e/ou combustíveis através da hidrogenação direta emergiu como uma estratégia amplamente reconhecida e imperativa para mitigar tanto o CO₂ emissões e consumo de combustíveis fósseis.



Entre a variedade de catalisadores investigados para CO₂ hidrogenação, os catalisadores à base de cobre (Cu) têm atraído cada vez mais atenção por seu potencial promissor na produção de metanol. No entanto, apesar da promissora atividade catalítica exibida pelos catalisadores à base de Cu, a sua aplicação prática em CO₂ a hidrogenação enfrenta uma dificuldade significativa decorrente das tendências intrínsecas de redução e agregação dos centros ativos à base de Cu, particularmente nas temperaturas operacionais elevadas.

Esta propensão para redução e agregação poderia potencialmente resultar em partículas maiores de Cu, diminuindo consequentemente o CO₂ atividade de hidrogenação e levando à geração de subprodutos indesejados de CO. Como resultado, isto representa um impedimento considerável para alcançar simultaneamente a elevada actividade catalítica desejada e a selectividade do metanol, que são benéficas para aplicações industriais em grande escala.

Para enfrentar esses desafios, a equipe de pesquisa liderada pelo professor Hai-Long Jiang, da Universidade de Ciência e Tecnologia da China (USTC), propôs uma nova estratégia destinada a imobilizar e estabilizar sítios de Cu de átomo único dentro de uma estrutura metal-orgânica baseada em catalisador criando o Na ⁺ microambiente decorado nas proximidades. O trabalho foi publicado na revista National Science Review .

Através de investigações abrangentes de cálculos experimentais e teóricos, eles descobriram a importância do Na ⁺ -microambiente decorado em torno dos locais de Cu de átomo único. Este microambiente desempenha um papel crucial na manutenção da dispersão atômica dos sítios de Cu durante o CO₂ processo de hidrogenação, mesmo em altas temperaturas chegando a 275°C, através da interação eletrostática entre Na ⁺ e H ^δ- espécies.

Este efeito excepcional de estabilização de sítios de Cu de átomo único dotou o catalisador de excelente CO₂ atividade de hidrogenação (306 g·kg_cat ^-1 ·h ^-1 ), alta seletividade ao metanol (93%) e estabilidade a longo prazo, superando em muito sua contraparte sem a presença de Na ⁺ .

Este trabalho não apenas avança no desenvolvimento de catalisadores à base de Cu para CO₂ seletivo hidrogenação em metanol, mas também introduz uma estratégia eficaz para a fabricação de locais estáveis ​​​​de átomo único em catálise avançada, criando microambientes decorados com álcalis nas proximidades.

Mais informações: Li-Li Ling et al, Hidrogenação promovida de CO2 em metanol em locais de Cu de átomo único com microambiente decorado com Na+, National Science Review (2024). DOI:10.1093/nsr/nwae114
Fornecido pela Science China Press