Camadas de carbono dopadas com nitrogênio aumentam a eficiência e a estabilidade dos catalisadores de níquel à temperatura ambiente
(a) Ilustração esquemática do procedimento de síntese para SiO2 @Ni@NC; as imagens de caracterização correspondentes (b – f) de SiO2 @Ni@NC e (g – k) SiO2 @Ni. Crédito:Zou Zidan Uma equipe de pesquisa liderada por Wang Guozhong, do Instituto Hefei de Ciências Físicas da Academia Chinesa de Ciências, encapsulou níquel metálico em um composto de carbono-sílica dopado com nitrogênio (SiO
2 @Ni@NC) como catalisador, que apresentou bom desempenho na hidrogenação da vanilina em meio aquoso.
Eles descobriram que pode atingir 99,8% de conversão de vanilina e 100% de seletividade de 4-hidroximetil-2-metoxifenol (HMP) à temperatura ambiente. Os resultados foram publicados na Advanced Science .
A água é um solvente facilmente acessível e ecológico. No entanto, as reações catalíticas envolvendo água são severamente limitadas pelas dificuldades na estabilização das espécies metálicas ativas. Estudos demonstraram que estratégias de encapsulamento podem efetivamente reduzir a perda de espécies ativas.
A camada de carbono dopado com nitrogênio (NC) derivada da resina resorcinol-formaldeído pode aumentar a afinidade entre o catalisador e as moléculas de gás ou reagentes orgânicos através de suas propriedades hidrofóbicas inerentes, melhorando efetivamente a atividade catalítica e a estabilidade.
Neste estudo, os pesquisadores prepararam um catalisador de níquel envolto em uma mistura de carbono dopado com nitrogênio e sílica chamada SiO2 @Ni@NC. Eles o usaram para converter a vanilina em outro produto químico chamado 4-hidroximetil-2-metoxifenol (HMP), usando água como solvente. Este catalisador embalado funcionou muito bem. Ele converteu quase toda a vanilina em HMP à temperatura ambiente e pôde ser reutilizado cinco vezes.
O desempenho catalítico eficiente veio do efeito sinérgico dos metais ativos, da camada de carbono dopada com nitrogênio e da sílica. A sílica ajudou a distribuir uniformemente o catalisador na água, enquanto a camada de carbono protegia os metais e promovia a reação. Os testes mostraram que a camada de carbono também ajudou a reunir os produtos químicos necessários para a reação.
Os cálculos da teoria do funcional da densidade confirmaram o papel da camada de carbono dopada com nitrogênio na dissociação espontânea de H2 e elucidou o mecanismo catalítico para a hidrogenação em fase aquosa da vanilina.
As estratégias de encapsulamento da camada de carbono neste trabalho fornecem uma referência para a construção de catalisadores de hidrogenação aquosos eficientes e estáveis à temperatura ambiente, segundo a equipe.