Gráfico de cavalo. Crédito:© Y. Vaynzof
As perovskitas de iodetos metálicos têm estado sob intensa investigação na última década devido ao notável aumento em seu desempenho em dispositivos optoeletrônicos, como células solares ou diodos emissores de luz. Apesar do enorme progresso neste campo, muitos aspectos fundamentais da fotofísica dos materiais perovskita permanecem desconhecidos, como uma compreensão detalhada de sua física de defeitos e mecanismos de recombinação de carga. Estes são normalmente estudados medindo a fotoluminescência, ou seja, a emissão de luz na fotoexcitação - do material nos regimes de estado estacionário e transiente. Embora essas medições sejam onipresentes na literatura, eles não capturam toda a gama de processos fotofísicos que ocorrem em perovskitas de haleto de metal e, portanto, representam apenas uma imagem parcial de sua dinâmica de portadores de carga. Além disso, embora várias teorias sejam comumente aplicadas para interpretar esses resultados, sua validade e limitações não foram exploradas, levantando preocupações em relação aos insights que eles oferecem.
Para resolver esta questão desafiadora, uma equipe trinacional de pesquisadores da Lund University (Suécia), a Academia Russa de Ciências (Rússia) e a Universidade Técnica de Dresden (Alemanha) desenvolveram uma nova metodologia para o estudo de perovskitas de haleto de chumbo. Esta metodologia é baseada no mapeamento completo do rendimento quântico da fotoluminescência e dinâmica de decaimento no espaço bidimensional (2D) tanto da fluência quanto da frequência do pulso de luz de excitação. Esses mapas 2D não oferecem apenas uma representação completa da fotofísica da amostra, mas também permitem examinar a validade das teorias, aplicando um único conjunto de equações teóricas e parâmetros a todo o conjunto de dados.
"Mapear um filme de perovskita usando nosso novo método é como tirar suas impressões digitais - ele nos fornece uma grande quantidade de informações sobre cada amostra individual." diz o Prof. Ivan Scheblykin, Professor de Física Química na Lund University. "Interessantemente, cada mapa se assemelha ao formato do pescoço e crina de um cavalo, levando-nos a chamá-los afetuosamente de 'cavalos perovskitas, "que são todos únicos em sua própria maneira."
"A riqueza de informações contidas em cada mapa 2D nos permite explorar diferentes teorias possíveis que podem explicar o comportamento complexo dos portadores de carga em perovskitas de haleto de metal" acrescenta o Dr. Pavel Frantsuzov do Siberian Brunch da Academia Russa de Ciências. De fato, os pesquisadores descobriram que as duas teorias mais comumente aplicadas (a chamada "teoria ABC" e a teoria Shockley-Read-Hall) não podem explicar os mapas 2D em toda a gama de parâmetros de excitação. Eles propõem uma teoria mais avançada que inclui não lineares adicionais processos para explicar a fotofísica de perovskitas de haletos metálicos.
O diagrama representa um mapa fotoluminescente 2D típico que se assemelha ao formato do pescoço e da crina de um cavalo. Crédito:I. Scheblykin / Y. Vaynzof.
Os pesquisadores mostram que seu método tem implicações importantes para o desenvolvimento de células solares de perovskita mais eficientes. Prof. Dra. Yana Vaynzof, A cadeira de Tecnologias Eletrônicas Emergentes do Instituto de Física Aplicada e Materiais Fotônicos e do Centro para o Avanço da Eletrônica de Dresden (cfaed) explica:"Ao aplicar a nova metodologia a amostras de perovskita com interfaces modificadas, fomos capazes de quantificar sua influência na dinâmica do portador de carga na camada de perovskita mudando, por exemplo, a densidade e eficácia das armadilhas. Isso nos permitirá desenvolver procedimentos de modificação interfacial que levarão a propriedades ideais e dispositivos fotovoltaicos mais eficientes. "
Mais importante, o novo método não se limita ao estudo de perovskitas de haleto metálico e pode ser aplicado a qualquer material semicondutor. "A versatilidade de nosso método e a facilidade com que podemos aplicá-lo a novos sistemas de materiais é muito empolgante! Antecipamos muitas novas descobertas da fascinante fotofísica em novos semicondutores." acrescenta o Prof. Scheblykin.
O trabalho foi agora publicado em Nature Communications .