p Poderosos instrumentos e técnicas de resolução atômica no Pacific Northwest National Laboratory (PNNL) estão revelando novas informações sobre a interação do dióxido de urânio (UO2) com a água. Esses novos insights irão melhorar a compreensão de como o combustível nuclear gasto se degradará em ambientes de repositórios geológicos profundos. p UO2 é a principal forma de combustível usada em reatores de energia nuclear comerciais. Durante a fissão nuclear em um reator, vários radionuclídeos são criados dentro do combustível. Os pesquisadores querem saber mais sobre o UO2, particularmente os mecanismos de dissolução que entram em ação quando a superfície do material cerâmico entra em contato com a água. Esses mecanismos controlam a liberação da maioria dos radionuclídeos, que podem ter implicações para o meio ambiente.

p Muitos instrumentos de laboratório hoje carecem de sensibilidade, resolução, e controles radiológicos necessários para explorar efetivamente as superfícies de UO2. Contudo, um pacote de instrumentação único no PNNL recentemente permitiu que uma equipe de pesquisa de vários institutos olhasse mais de perto as áreas de superfície. O time, representando a Universidade de Cambridge, o Centro Comum de Pesquisa da Comissão Europeia, e PNNL, descobriu revelações importantes para a energia nuclear.

p Descarte geológico e desafios científicos

p Os conceitos de repositório geológico profundo sendo propostos em todo o mundo estão focados na zona saturada, onde a água está se reduzindo - o que pode levar à perda de oxigênio - e onde o UO2 é termodinamicamente estável. O desafio continua a ser desenvolver uma abordagem para examinar o UO2 com resolução química e fidelidade suficientes para prever como ele pode se comportar nesses ambientes.

p "Estamos desenvolvendo as ferramentas de que precisamos para responder a perguntas de longa data sobre materiais nucleares, "explica o cientista de materiais do PNNL, Edgar Buck.

p Novas técnicas produzem novas informações

p No estudo, pesquisadores da Universidade de Cambridge colaboraram com cientistas do PNNL para explorar amostras de UO2 expostas à corrosão anóxica controlada usando a instrumentação principal do PNNL no Radiochemical Processing Laboratory's Radiological Microscopy Suite. Também chamada de "suíte silenciosa, "esta sala subterrânea abriga o microscópio eletrônico de transmissão de varredura (STEM) JEOL GrandARM 300F. Usando microscopia eletrônica de transmissão de varredura com correção de aberração e espectroscopia de perda de energia de elétrons (EELS), a equipe examinou a progressão da estrutura atomística e defeitos.

p A equipe do PNNL mostrou anteriormente que o EELS pode mapear vias de não-equilíbrio para a oxidação em UO2 que são difíceis de sondar usando outros métodos.

p "Nossa abordagem fornece informações diretas em escala atômica para melhorar nossos modelos de dissolução, "explica o cientista de materiais do PNNL Steven Spurgeon. Por sua vez, melhores modelos podem ajudar a torná-los mais precisos, previsões de longo prazo sobre o destino do combustível nuclear usado em condições de eliminação anóxica.

p Instrumentos informam questões de dissolução

p Em seu estudo, os pesquisadores determinaram que a dissolução inicia nos limites dos grãos da superfície do material e nas rachaduras do filme. Mais importante, eles não observaram nenhuma formação de camada superficial amorfa - ou, sem perda de sua estrutura cristalina - durante o processo de dissolução. Isso aponta para um processo diferente de substituição de oxigênio. Em vez, a substituição do oxigênio ocorre em locais nas camadas superficiais da rede UO2. Este mecanismo de substituição parece criar uma camada de passivação oxidada, o que seria responsável pela redução observada na liberação de urânio em função do tempo de lixiviação.

p "A colaboração com o PNNL nos forneceu ferramentas exclusivas para descobrir um comportamento que seria inacessível por outros meios, "diz o co-autor Prof. Ian Farnan de Cambridge." Através de nossa experiência compartilhada, fomos capazes de mostrar como mudanças sutis na química da superfície do combustível nuclear usado podem controlar sua dissolução e a liberação de elementos radioativos para o meio ambiente - um requisito fundamental para o descarte seguro. "

p Os resultados do estudo são relatados no papel da equipe, "Uma compreensão em escala atômica da evolução da superfície do UO2 durante a dissolução anóxica, " publicado em Materiais e interfaces aplicados ACS .