Pesquisadores descobrem ferromagnetismo induzido por defeitos em materiais 2D correlacionados
Fig. 1. Caracterização estrutural de Ni1−x Cox PS3 (0 ≤ x <0,5) NS.(A) Modelo de estrutura cristalina da bicamada Ni1-x Cox PS3 com um par de unidades de coordenação octaédricas vizinhas (abaixo). (B) Padrões de difração de raios X em pó (PXRD) de vários Ni1-x Cox PS3 Amostras NS em comparação com o NiPS monoclínico padrão3 (PDF nº 33-0952) e CoPS3 (PDF #78-0498). O pico largo em 2θ ~ 26o em todos os padrões PXRD vem do tecido de carbono. a.u., unidades arbitrárias. (C) mapeamento de espectroscopia dispersiva de energia (EDS) e (D) o espectro correspondente de um Ni0,68 Co0,32 PS3 NS mostram distribuição uniforme dos elementos constituintes. (E) Imagem HAADF-STEM de um Ni0,68 Co0,32 PS3 nanofolha coletada do Ni0,68 Co0,32 PS3 Amostra NS em tecido de carbono mostrada na imagem SEM inserida. (F) padrão SAED do Ni0,68 Co0,32 PS3 nanofolha ao longo do eixo da zona [001]. (G) Imagem de microscopia de força atômica de um Ni0,68 Co0,32 PS3 NS transferido para Si/SiO2 substrato, mostrando uma espessura ~5,6 nm. (G) Espectros Raman de vários Ni1-x Cox PS3 (0 ≤ x <0,5) NS. Crédito:DOI:10.1126/sciadv.abj4086
Um estado fundamental ferromagnético (FM) fraco em baixa temperatura em Ni
1-x magnético de Van der Waals (vdW) de poucas camadas Co
x PS
3 nanofolhas contendo vacâncias de enxofre (S
v ) foi descoberto por uma equipe de pesquisa liderada pelo Prof. He Jun do Centro Nacional de Nanociência e Tecnologia (NCNST) da Academia Chinesa de Ciências (CAS), em colaboração com o Prof. Jin Song da Universidade de Wisconsin-Madison. Este trabalho foi publicado em
Science Advances .
Tricalcogenetos de fósforo de metal de transição (MPX
3 , X =S ou Se; M =Mn, Fe, Co, Ni, etc.), como representantes de materiais magnéticos bidimensionais (2D) vdW, ganharam grande atenção em vários campos, incluindo supercondutividade, optoeletrônica e catálise. Em particular, NiPS
3 exibe propriedades quânticas intrigantes devido aos fortes efeitos intrínsecos de correlação carga-spin. É um material antiferromagnético (AFM) com um modelo hamiltoniano do tipo XXZ.
Neste estudo, os pesquisadores descobriram que a existência de defeitos cristalinos em Ni
1-x sintetizado quimicamente Co
x PS
3 nanofolhas, ou seja, vacâncias de enxofre (S
v ), poderia suprimir a forte interação de troca antiferromagnética intracamada (J3) em NiPS
3 , e a substituição de Co diminui a energia de formação de S
v durante o processo de síntese.
Além disso, eles descobriram que o processo de síntese de conversão para o Ni
1-x Co
x PS
3 nanofolhas são necessárias para promover a formação de S
v . S
v não parecem existir em quantidade suficiente no transporte de vapor químico crescido monocristal. A presença de S
v em Ni
1-x Co
x PS
3 nanofolhas levaram à supressão de correlações AFM de longo alcance, enquanto outras interações de troca ferromagnéticas concorrentes dominam a baixas temperaturas, criando um sistema magneticamente frustrado.
Como consequência, o campo magnético necessário para sintonizar este estado ferromagnético mediado por defeitos (<300 oersted) é muito menor do que o valor necessário para sintonizar um antiferromagneto vdW típico (> vários milhares de oersted), o que tornou essas nanofolhas mais atraentes para aplicações spintrônicas.
Teoricamente, em NiPS correlacionado
3 , o Ni
e preenchido pela metade
g orbitais acoplados com S 3 meio preenchido
p orbitais, que medeiam a troca de elétrons entre sítios vizinhos de Ni através da interação de supertroca. Devido à energia de transferência de carga negativa, o ligante S transfere um elétron para o meio preenchido
e g Ni 3
d orbital para formar um d
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L estado fundamental, ou seja, estado de transferência de carga negativa (NCT). O estado NCT também domina entre átomos de Ni vizinhos alinhados antiferromagneticamente. Neste caso, a presença de S
v poderia afetar a correlação eletrônica e então ajustar o ordenamento magnético em NiPS correlacionado
3 .
Essas descobertas fornecem uma rota menos explorada para controlar estados correlacionados concorrentes e ordenação magnética por engenharia de defeitos em ímãs 2D vdW.
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