Pesquisadores revelam a origem de sinais misteriosos ultrarrápidos em materiais valetrônicos
Ao excitar as monocamadas de dicalcogeneto de metal de transição - semicondutores atomicamente finos - com pulsos de bomba ultracurtos, os átomos podem vibrar coerentemente e modular as respostas ópticas. Os pulsos da sonda podem detectar a modulação ultrarrápida que mostra sobretons peculiares de alta frequência de fônons acústicos de ponto K. Crédito:Universidade Nacional de Yokohama
Materiais minúsculos guardam grandes mistérios, cujas soluções podem trazer a eletrônica de próxima geração. Uma colaboração internacional liderada por pesquisadores baseados no Japão resolveu o mistério dos sinais harmônicos enigmáticos em uma análise do disseleneto de molibdênio, uma rede cristalina atomicamente fina com propriedades desejáveis exclusivas de sua forma tridimensional mais volumosa.
Eles publicaram seus resultados em 25 de julho na
Nature Communications .
O composto pertence a uma família de semicondutores bidimensionais semelhantes chamados monocamadas de dicalcogeneto de metal de transição (TMD), todos com estruturas de banda eletrônica contendo os chamados vales. As redes TMD são organizadas como hexágonos, com o vetor de onda correspondente, conhecido como espaço k, ao longo do lado. O ponto central lateral do espaço k é conhecido como "ponto M" e os seis cantos como "pontos K (-K)".
Os vales são as descidas e subidas da banda eletrônica nos cantos dos hexágonos, onde a energia ou as partículas que carregam informações podem se mover para levar o material à ação. As atividades intervalley, especialmente relacionadas ao espalhamento de elétrons, permaneceram indescritíveis, no entanto. Nesse processo, fônons, ou unidades de energia manifestadas como vibrações, fazem com que os elétrons se dispersem e transicionem estados no espaço intervalley em velocidade ultrarrápida.
Essa polarização do vale, se puder ser controlada para induzir ou reduzir propriedades específicas, torna os TMDs o candidato mais promissor para tecnologias avançadas, de acordo com o autor correspondente Soungmin Bae, pesquisador de pós-doutorado no Laboratório de Materiais e Estruturas do Instituto de Tecnologia de Tóquio. A combinação de vale e o potencial da eletrônica informa o nome deste campo de nicho:valetrônica.
"Para estabelecer a compreensão fundamental da dinâmica ultrarrápida associada aos processos de espalhamento intervalley mediado por fônons, realizamos espectroscopia de sonda usando sub-10 femtossegundos - 10 quadrilionésimos de segundo - lasers pulsados ultracurtos e encontramos interessantes sinais harmônicos de fônons acústicos em a modulação óptica", disse Bae. "Os sinais já eram bem conhecidos na comunidade de TMDs, mas a origem não era clara, então nossa pergunta original que pretendíamos responder era:'por que observamos esses sinais harmônicos?'"
A espectroscopia de sonda de bomba envolve irradiar uma amostra da DTM com um pulso de laser ultracurto em duas partes. A bomba é um feixe forte que excita o TMD, fazendo com que o sistema oscile, como jogar uma pedra em um lago para produzir ondas concêntricas. A sonda é um feixe mais fraco que rastreia a evolução temporal das oscilações induzidas – as ondas das vibrações da rede, também conhecidas como fônons – por meio de mudanças em certas constantes ópticas do sistema, como sua quantidade de absorção e reflexão.
O professor Ikufumi Katayama da Yokohama National University (à direita) e o Dr. Soungmin Bae do Tokyo Institute of Technology (à esquerda) co-lideraram a equipe de pesquisa que descobriu a fonte de sinais misteriosos em materiais semicondutores bidimensionais com a ajuda de um espectrômetro de fônons coerente . Crédito:Universidade Nacional de Yokohama
Os pesquisadores viram vários sinais, visualizados como modulações ópticas, em ordens pares e ímpares de oscilações de fônons da TMD monocamada. Eles analisaram a simetria dos fônons e usaram cálculos de primeiros princípios – ou avaliações alimentadas por supercomputadores que descrevem o estado da mecânica quântica e a dinâmica de cada núcleo e elétron no sistema, dos quais detalhes de componentes específicos podem ser extraídos – para revelar que apenas o fônon acústico longitudinal no ponto K poderia produzir o sinal de ordem ímpar observado, uma vez que modulava a luz do laser de forma assimétrica, em comparação com a reflexão simétrica do fônon do ponto M, que produz apenas harmônicos pares.
"Os fônons acústicos longitudinais do ponto K são responsáveis pelo espalhamento intervalley ultrarrápido no disseleneto de molibdênio de monocamada", disse o co-autor correspondente Jun Takeda, professor da Escola de Pós-Graduação em Ciências de Engenharia da Universidade Nacional de Yokohama. "Normalmente, os fônons de ponto K não podem modular as propriedades ópticas devido à grande incompatibilidade entre o vetor de onda - a direção e a magnitude - da luz incidente e a dos fônons".
Takeda disse que, em TMDs, no entanto, a alta simetria da rede cristalina bidimensional permite que os fônons acústicos do ponto K modifiquem a resposta óptica e gerem sinais em múltiplas frequências.
"Este trabalho prova a importância da abordagem combinada de espectroscopia ultrarrápida com análise de simetria e cálculos de primeiros princípios para desvendar a física subjacente do processo de espalhamento intervalley em materiais valetrônicos", disse o autor co-correspondente Ikufumi Katayama, professor da Escola de Pós-Graduação da Universidade Nacional de Yokohama. Ciência da engenharia.
“Em seguida, gostaríamos de estender essas abordagens para outros sistemas de materiais bidimensionais exóticos para futuras aplicações eletrônicas e valetrônicas e estabelecer maneiras de manipular as propriedades ópticas e físicas em escalas de tempo ultrarrápidas”.
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