p Os pesquisadores conseguiram usar os pulsos de raios-X imensamente poderosos da instalação de laser de elétrons livres (XFEL) SACLA para investigar a dinâmica de rede transiente induzida por estado excitado em escalas de tempo sub-picossegundo em materiais de mudança de fase via difração de raios-X. Os materiais de mudança de fase (PCM) são amplamente usados ​​na geração atual de mídia de DVD regravável, além de servir como base para a memória de acesso aleatório de mudança de fase não volátil (PC-RAM), amplamente considerada a sucessora da memória FLASH. O XFEL SACLA produz pulsos extremamente brilhantes e curtos e intensos (10 fs) na região do raio-X e é a primeira fonte doméstica de laser de raio-X no Japão. A natureza ultracurta dos pulsos de raios-X em conjunto com seu comprimento de onda curto (10-10 m) permite a observação estroboscópica direta de mudanças transitórias na estrutura atômica de sólidos em escalas de tempo sem precedentes. p No projeto de pesquisa, um laser pulsado ultrarrápido foi usado para excitar opticamente um filme Ge2Sb2Te5 epitaxialmente e pulsos de raios-X do XFEL foram usados ​​para registrar as mudanças transitórias subsequentes nas posições atômicas no estado excitado recém-criado com precisão sub-picossegundo usando difração de raios-X. Essas observações revelaram que imediatamente após a excitação, a quebra da ligação induzida pelo estado excitado resultou em rearranjos estruturais locais não térmicos dentro de alguns picossegundos seguidos pelo aquecimento da rede após 4 picossegundos. A formação do estado estrutural transiente até agora não observado foi seguida por uma alteração de 2 picômetros (=10-12 m) no espaçamento da rede após 20 picossegundos, conforme revelado por difração de raios-X. Foi observado que o estado transitório persiste por mais de 100 picossegundos, mas concluiu que a reversão completa para o estado inicial (fundamental) após 1,8 nanossegundos.

p A presença deste estado transiente anteriormente desconhecido formado em escalas de tempo de picossegundos sugere fortemente que a transição de ordem de nanossegundos termicamente induzida da memória de mudança de fase convencional pode ser usada para acelerar a mudança de memória para escalas de tempo de picossegundos. Em outras palavras, espera-se que o uso de excitação eletrônica no processo de transição de mudança de fase permita a operação de memória em escala de tempo de picossegundos. Os resultados desta pesquisa serão publicados na revista British Nature Publishing Group. Relatórios Científicos online em 12 de fevereiro, 2016. A pesquisa acima foi apoiada pelo Programa de Estratégia Prioritária de Laser Eletrônico Livre de Raios-X (Nº 12013011 e 12013023) do Ministério da Educação, Cultura, Esportes, Ciência e Tecnologia do Japão).

p Antecedentes e detalhes da pesquisa

p Após a irradiação de um sólido por um pulso de laser, os elétrons são excitados do estado fundamental para níveis mais elevados, levando à criação de um estado excitado no sólido. Diz-se que um sólido em tal estado excitado está em um estado metaestável ou instável e, normalmente, os átomos são deslocados de suas posições de equilíbrio no estado fundamental. Ao criar intencionalmente um estado excitado em um sólido, é possível induzir deslocamentos nas posições atômicas permitindo a manipulação da estrutura cristalina do sólido. Os deslocamentos nas posições atômicas induzidos por tais processos, Contudo, estão normalmente na escala sub-nanométrica (0,1 nm), tornando impossível avaliar essas pequenas mudanças usando luz laser com um comprimento de onda de várias centenas de nanômetros. Para medir essas pequenas mudanças de posição, é necessário usar luz de comprimento de onda sub-nanométrica do laser de raios-X na forma de difração de raios-X resolvida no tempo.

p Os materiais de gravação ótica, como os usados ​​para DVD-RAM, são compostos calcogênicos semicondutores, em grande parte compostos por Te, e a classe de tais compostos costuma ser chamada de materiais de mudança de fase. Os materiais de mudança de fase exibem grandes mudanças nas propriedades do material, como refletividade óptica e resistência elétrica entre os estados cristalino e amorfo, tornando-os úteis para registrar informações com base nas alterações de propriedade correspondentes. A data, o tempo típico para registro de informações usando esses dois estados tem sido da ordem de um nanossegundo (um bilionésimo de segundo). Nos últimos anos, Contudo, cálculos de primeiros princípios previram que, pelo uso de excitação eletrônica, tais transições podem ocorrer em escalas de tempo de picossegundos (um trilionésimo de segundo) a. Se essas previsões forem realizadas, avanços importantes na operação de baixo consumo de energia e na taxa de transferência de dados serão alcançados usando a memória de mudança de fase não volátil.

p Para avançar esses objetivos, a equipe de pesquisa atual usou a instalação de laser de raios-X de elétrons livres mais avançada do mundo [SACLA] para realizar medições de difração de raios-X resolvidas no tempo do movimento atômico em um material de mudança de fase em escalas espaciais sub-nanométricas.

p Conteúdo e resultados da pesquisa

p No âmbito do projeto de pesquisa Ge2Sb2Te5 filmes finos epitaxiais (espessura de 35 nm) foram fabricados e irradiados com luz laser de duração ultracurta (30 femtossegundos) (comprimento de onda de 800 nm) no SACLA. Isso resultou na excitação óptica de elétrons no filme Ge2Sb2Te5 e na criação de um estado excitado na amostra. A fim de capturar o movimento atômico resultante após a excitação, Pulsos XFEL (duração de 10 femtossegundos com energia de 10 keV) foram usados ​​para observar estroboscopicamente as mudanças na estrutura da amostra usando um detector CCD de leitura de múltiplas portas (MPCCD) para gravar imagens de difração de raios-X em trinta quadros por segundo (Figura 1). Para os experimentos atuais, Difração de raios-X do crescimento epitaxial, amostra de cristal único altamente perfeita resultou em imagens de difração baseadas em pico sendo gravadas pelo MPCCD como é esquematicamente mostrado na Figura 1. O plano de difração de maior intensidade (222) foi escolhido como o assunto dos experimentos de difração resolvidos no tempo e mudanças em ambos os localização e intensidade dos picos de difração de raios-X foram rastreados com resolução de tempo sub-picossegundo (Figura 2). Desta maneira, as mudanças nas posições dos átomos que constituem o cristal único Ge2Sb2Te5 poderiam ser seguidas na escala de tempo sub-picossegundo ultrarrápida do presente experimento.

p Usando a técnica acima, o deslocamento dos átomos da posição de equilíbrio do cristal atingiu um máximo em cerca de 20 picosegundos (Figura 2 à direita), resultando em um deslocamento máximo do pico de difração (0,45 nm-1) com um deslocamento atômico correspondente de cerca de 2 picômetros. Posteriormente, após cerca de 1,8 nanossegundos, as posições dos átomos revertem para as do cristal perfeito. Mudanças nas posições dos picos de difração de raios-X no MPCCD refletem as mudanças no espaçamento da rede do cristal, enquanto as reduções na intensidade dos picos refletem mudanças na magnitude das vibrações quadradas médias dos átomos sobre suas posições médias (Debye -Efeito de parede). As mudanças são indicadas esquematicamente na Figura 1, onde o amolecimento da rede inicial resultante da quebra da ligação e rearranjos atômicos locais induzidos pela excitação de elétrons, mesmo que a rede permaneça em temperatura ambiente (o segundo quadro (II)). Após isso, a temperatura da rede aumenta e leva a uma maior expansão do espaçamento do plano da rede (quadro III). Assim, um deslocamento atômico de 2 picômetros foi induzido como a transição quadro (II) → quadro (III).

p As medições atuais conforme visualizadas na Figura 1 permitiram a observação de mudanças extremamente pequenas, menos do que cerca de 0,08 nm. Além disso, as mesmas mudanças induzidas por excitação que ocorreram em menos de 1,8 nanossegundos foram estudadas na Advanced Photon Source usando espectroscopia de absorção de raios-X para compreender os detalhes microscópicos da transição do estado cristalino para o amorfo (Figura 3).

p Desenvolvimentos futuros

p A pesquisa atual investigou os detalhes do processo de mudança de fase em materiais de mudança de fase de memória não volátil e ótica regravável em escalas de tempo de picossegundos. Também recentemente, foi descoberto que processos de sub-picossegundos semelhantes ocorrem em superredes de filme fino GeTe / Sb2Te3, levando à promessa de futuras gerações de dispositivos baseados em material de mudança de fase trabalhando em velocidades sem precedentes e operação de baixa potência do que a geração atual de filmes de liga Ge2Sb2Te5.

p Além disso, foi demonstrado que o sub-nanômetro, processos em escala de tempo sub-picossegundos podem ser observados usando difração de raios-X resolvida no tempo em SACLA. Em desenvolvimentos futuros, prevê-se que as medições de difração resolvidas no tempo serão realizadas com uma resolução de tempo melhor do que 100 femtossegundos, permitindo a medição e compreensão da dinâmica de transição de uma ampla gama de materiais.