Lasers de elétrons livres de raios-X duros (XFELs) forneceram intensos, pulsos ultracurtos de raios-X por mais de uma década. Uma das aplicações mais promissoras de XFELs é em biologia, onde os pesquisadores podem capturar imagens em escala atômica, mesmo antes que o dano da radiação destrua a amostra. Na física e na química, esses raios X também podem lançar luz sobre os processos mais rápidos que ocorrem na natureza, com uma velocidade do obturador que dura apenas um femtossegundo - equivalente a um milionésimo de bilionésimo de segundo.

Contudo, nessas escalas de tempo minúsculas, é extremamente difícil sincronizar o pulso de raios X que desencadeia uma reação na amostra, por um lado, e o pulso de laser que a "observa", por outro. Este problema é chamado de jitter de tempo, e é um grande obstáculo nos esforços contínuos para realizar experimentos resolvidos no tempo em XFELs com resolução cada vez mais curta.

Agora, uma grande equipe de pesquisa internacional envolvendo colaboradores do MPSD e DESY em Hamburgo, o Instituto Paul Scherrer na Suíça, e outras instituições em sete países desenvolveram um método para contornar esse problema nos XFELs e demonstraram sua eficácia medindo um processo de degradação fundamental no gás neon. O trabalho foi publicado em Física da Natureza .

Muitos sistemas biológicos - e alguns não biológicos - sofrem danos quando são excitados por um pulso de raios-X de um XFEL. Uma das causas dos danos é o processo conhecido como decomposição do Auger. O pulso de raios-X ejeta fotoelétrons da amostra, levando à sua substituição por elétrons em camadas externas. À medida que esses elétrons externos relaxam, eles liberam energia que pode mais tarde induzir a emissão de outro elétron, conhecido como elétron Auger. Os danos da radiação são causados ​​tanto pelos intensos raios-X quanto pela emissão contínua de elétrons Auger, o que pode degradar rapidamente a amostra. Determinar o tempo dessa decadência ajudaria a evitar os danos da radiação em experimentos que estudam moléculas diferentes. Além disso, A decadência do Auger é um parâmetro-chave nos estudos de exóticos, estados altamente excitados da matéria, que só pode ser investigado em XFELs.

Normalmente, o jitter de tempo parece impedir os estudos resolvidos no tempo de um processo tão curto em um XFEL. Para contornar o problema de jitter, a equipe de pesquisa surgiu com um pioneiro, abordagem altamente precisa e usada para traçar a decadência do Auger. A tecnica, apelidado de streaking attosegundo auto-referenciado, baseia-se no mapeamento dos elétrons em milhares de imagens e na dedução de quando foram emitidos com base nas tendências globais dos dados. "É fascinante ver como nosso aprimoramento de uma técnica que foi originalmente desenvolvida para a caracterização de pulsos de raios-X em lasers de elétrons livres encontra novas aplicações em experimentos científicos ultrarrápidos, "diz o co-autor Christopher Behrens, um pesquisador no grupo de pesquisa de fótons FLASH no DESY.

Para a primeira aplicação de seu método, a equipe usou gás neon, onde os tempos de decaimento foram inferidos no passado. Depois de expor os fotoelétrons e os elétrons Auger a um pulso de laser externo "estriado", os pesquisadores determinaram sua energia cinética final em cada uma das dezenas de milhares de medições individuais. Crucialmente, em cada medição, os elétrons Auger sempre interagem com o pulso de laser estriado um pouco mais tarde do que os fotoelétrons deslocados inicialmente, porque são emitidos posteriormente. Este fator constante constitui a base da técnica. Ao combinar tantas observações individuais, a equipe foi capaz de construir um mapa detalhado do processo físico, e assim determinar o atraso de tempo característico entre a emissão da foto e do Auger.

Autor principal Dan Haynes, estudante de doutorado no MPSD, diz:"Estrias auto-referenciadas nos permitiram medir o atraso entre a ionização de raios-X e a emissão de Auger em gás neon com precisão subfemtossegundo, mesmo que a variação de tempo durante o experimento estivesse na faixa de cem femtossegundos. É como tentar fotografar o final de uma corrida quando o obturador da câmera pode ser ativado a qualquer momento nos dez segundos finais. "

Além disso, as medições revelaram que a fotoionização e o relaxamento subsequente e a decadência do Auger devem ser tratados como um único processo unificado, em vez de um processo de duas etapas na descrição teórica da decadência do Auger. Em estudos anteriores resolvidos com o tempo, a decadência foi modelada de maneira semiclássica.

Contudo, sob as condições presentes nessas medições no LCLS, e em XFELs em geral, este modelo foi considerado inadequado. Em vez de, Andrey Kazansky e Nikolay Kabachnik, os teóricos colaboradores do projeto, aplicou um modelo totalmente quântico-mecânico para determinar a vida útil do decaimento de Auger fundamental a partir do atraso experimentalmente observado entre a ionização e a emissão de Auger.

Os pesquisadores têm esperança de que as estrias auto-referenciadas terão um impacto mais amplo no campo da ciência ultrarrápida. Essencialmente, a técnica permite a espectroscopia tradicional de sequência de attossegundo, anteriormente restrito a fontes de mesa, a ser estendido aos XFELs em todo o mundo à medida que se aproximam da fronteira do attosegundo. Desta maneira, O streaking auto-referenciado pode facilitar uma nova classe de experimentos que se beneficiam da flexibilidade e extrema intensidade dos XFELs sem comprometer a resolução do tempo.