Superredes de Moiré que estão localizadas dentro de heteroestruturas de van der Waals (vdW) podem capturar excitons intercamadas de longa duração para formar matrizes de pontos quânticos ordenados, pavimentando o caminho para aplicações de informações optoeletrônicas e quânticas sem precedentes. Excitons são uma quasipartícula eletricamente neutra que pode transportar energia sem transportar carga elétrica líquida. Eles se formam quando um material absorve um fóton de energia mais alta do que seu bandgap e o conceito pode ser representado como o estado vinculado de um elétron e um buraco de elétron que são atraídos um pelo outro por uma força Coulomb eletrostática. Em um novo relatório agora publicado em Avanços da Ciência , Hongli Guo e uma equipe de cientistas do departamento de física e astronomia da California State University, Northridge, NÓS., realizaram simulações de primeiros princípios para lançar luz sobre excitons de moiré em dissulfeto de molibdênio torcido / dissulfeto de tungstênio (MoS ₂ / WS ₂ ) heteroestruturas. A equipe mostrou evidência direta de excitons moiré interlayer localizados em heteroestruturas vdW e mapeou os potenciais moiré interlayer e intralayer com base em lacunas de energia. Eles notaram bandas de valência quase planas nas heteroestruturas enquanto exploravam como o campo vertical poderia ser ajustado para controlar a posição, polaridade, energia de emissão e força de hibridização dos excitons moiré. Os cientistas então previram que os campos elétricos alternados poderiam controlar os momentos de dipolo de excitons moiré hibridizados, enquanto suprime sua difusão em redes moiré.

Engenharia de uma heteroestrutura de van der Waal

Nesse trabalho, Guo et al. usaram um método computacional recentemente desenvolvido para fornecer evidências diretas de excitons moiré interlayer localizados em heteroestruturas vdW e propuseram a formação de excitons moiré híbridos sob campos elétricos alternados, para suprimir a difusão de excitons dentro das redes moiré. O método mais atraente para projetar uma heteroestrutura vdW é pela introdução de uma incompatibilidade de rede ou desalinhamento de rotação entre as camadas bidimensionais (2-D) para formar uma superrede moiré com novo comprimento e novas escalas de energia para fenômenos quânticos fascinantes. As heteroestruturas de Van der Waal (vdW) formadas desta forma com pilhas verticais de cristais 2-D fornecem uma plataforma sem precedentes para desenvolver materiais quânticos com propriedades físicas exóticas, como supercondutividade não convencional, efeito Hall quântico fractal e condensação de Bose-Einstein.

Após as previsões teóricas iniciais, pesquisadores relataram uma série de observações experimentais de excitons moiré em heteroestruturas vdW de dichalcogenetos de metais de transição (TMDs). Os TMDs 2-D mostraram efeitos excitônicos proeminentes devido ao confinamento quântico e redução da triagem dielétrica. Embora o trabalho de pesquisa tenha levado a uma onda de pesquisas experimentais e teóricas sobre excitons moiré em heteroestruturas vdW, as perspectivas dos primeiros princípios sobre o assunto permanecem escassas devido a desafios computacionais. Estudos sobre os primeiros princípios permanecem importantes, uma vez que podem fornecer uma visão crítica sobre o nível atomístico de detalhes além do alcance experimental e teorias fenomenológicas, ao mesmo tempo em que permanece uma ferramenta indispensável para explorar a grande e crescente família de heteroestruturas vdW.

As células unitárias de duas superredes moiré podem ser formadas torcendo um dissulfeto de molibdênio / dissulfeto de tungstênio (MoS ₂ / WS ₂ ) bicamada (grupo de materiais dichalcogeneto de metal de transição), onde as células unitárias mantêm uma constante de rede e número de átomos semelhantes. Existem três motivos locais em ambas as superredes (marcadas com A, B e C) que preservam a simetria rotacional tríplice e desempenham um papel crucial na determinação das propriedades das redes moiré. As estruturas atômicas desses motivos são, Contudo, diferente para as duas superredes. A equipe mapeou a amplitude máxima dos potenciais de moiré - a propriedade mais importante das superredes de moiré e calculou o bandgap de energia do MoS ₂ / WS ₂ bicamada. Eles usaram a modulação bandgap para entender os potenciais de moiré e observaram que a amplitude dos potenciais de moiré intercamada é muito maior do que os potenciais de moiré intralamada, onde os excitons moiré interlayer foram mais localizados do que os excitons moiré intralayer.

Uma abordagem de primeiros princípios

Convencionalmente, os físicos usam o método da equação de Bethe-Salpeter (BSE) com base na teoria de perturbação de muitos corpos. Contudo, o método é caro para excitons moiré devido ao grande número de átomos na célula unitária. Para superar o problema, Guo et al. desenvolveu um método alternativo de primeiros princípios para fornecer uma descrição confiável dos efeitos excitônicos sem custos computacionais excessivos. Eles basearam o método na teoria funcional da densidade dependente do tempo (TDDFT) e examinaram excitons moiré no MoS torcido ₂ / WS ₂ heteroestruturas com diferentes ângulos. Conforme o ângulo de torção aumentou, o potencial moiré tornou-se mais raso e os excitons tornaram-se menos localizados para fornecer a primeira evidência direta de excitons moiré localizados em heteroestruturas vdW a partir dos primeiros princípios. Posteriormente, a equipe determinou a energia de ligação do exciton em uma variedade de MoS ₂ / WS ₂ heteroestruturas.

Ajustando eletricamente as posições do exciton moiré

Os cientistas então representaram esquematicamente uma configuração experimental que permitia o controle elétrico das propriedades excitônicas. Enquanto um campo elétrico positivo apontando para o dissulfeto de tungstênio (WS ₂ ) para o dissulfeto de molibdênio (MoS ₂ ) camada pode aumentar a energia do MoS ₂ enquanto reduz a energia de WS ₂ , os efeitos foram vice-versa para um campo elétrico negativo. Ao aplicar um campo positivo, o elétron e o buraco dos excitons moiré também trocaram de camadas para formar um moiré intercalar com a polaridade oposta. Além disso, um campo negativo poderia reduzir a lacuna de energia da heteroestrutura e a energia dos excitons intercamadas. Desta maneira, Guo et al. usou o campo elétrico para ajustar e programar a localização, polaridade, e energia de emissão de excitons moiré para controlar portadores de informação quântica sob demanda. Mesmo que os excitons moiré sejam localizados, eles podem criar um túnel através dos potenciais de moiré e se difundir por longas distâncias, portanto, a capacidade de controlar a difusão de excitons aumentada ou suprimida também é de interesse no momento.

Desta maneira, a grande família de materiais bidimensionais apresentou uma oportunidade de engenharia sem precedentes em materiais quânticos, especificamente em relação a heteroestruturas de dichalcogeneto de metal de transição (TMD) 2-D com aplicações potenciais como emissores quânticos ou lasers de alto desempenho e twistrônicos. Entendimento, predizer e controlar excitons moiré em heteroestruturas vdW é de grande importância científica, embora altamente desafiador. Hongli Guo e colegas usaram simulações de primeiros princípios para enfrentar os desafios e oferecer percepções críticas na escala atômica e eletrônica que até agora permaneceram desconhecidas. Eles determinaram a distribuição das densidades de carga de excitons em dissulfeto de molibdênio torcido / dissulfeto de tungstênio (MoS ₂ / WS ₂ ) heteroestruturas usando cálculos de primeiros princípios para fornecer evidência direta de excitons moiré localizados em heteroestruturas TMD. A equipe também mostrou como o campo vertical pode ser ajustado para controlar a posição, polaridade, energia de emissão e força de hibridização dos excitons moiré. A equipe prevê que campos elétricos alternados podem suprimir a difusão de excitons moiré em materiais 2-D.

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