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    Monocristais heteroestruturais naturais de van der Waals com propriedades magnéticas e topológicas

    Estruturas cristalinas e padrões de XRD (difração de raios-X). (A) - (D) Estruturas cristalinas. (E) - (F) Padrões de difração de raios-X de pó após o refinamento de Rietveld (um método usado para caracterizar materiais cristalinos). Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aax9989

    Heteroestruturas com magnetismo e topologia (geometria) são materiais promissores para realizar estados quânticos topológicos exóticos. Contudo, tais materiais são difíceis de projetar ou sintetizar. Em um novo relatório sobre Avanços da Ciência , Jiazhen Wu e uma equipe de pesquisa interdisciplinar nos departamentos de Pesquisa de Materiais, Ciência optoeletrônica, Física, Pesquisa de matéria condensada e materiais avançados no Japão e na China, relataram o desenvolvimento de heteroestruturas magnéticas naturais de van der Waals. Os construtos exibiram propriedades magnéticas controláveis ​​enquanto mantinham seus estados de superfície topológicos.

    Durante o processo, os cientistas e físicos de materiais enfraqueceram gradualmente o acoplamento de troca antiferromagnética intercamada, aumentando a separação da camada magnética para observar um efeito Hall anômalo. A uma temperatura abaixo de 5K, o fenômeno foi bem acoplado à magnetização para causar histerese ferromagnética, ou seja, aplicar um campo magnético externo a um ferromagneto causando o alinhamento de seus dipolos atômicos. Os pesquisadores pretendem usar as heteroestruturas homogêneas com interfaces atomicamente nítidas e propriedades magnéticas intrínsecas para estudar fenômenos exóticos, como o efeito Hall anômalo quântico, estados isolantes axion e efeitos magnetoelétricos topológicos (a indução de magnetização por um campo elétrico e a indução de polarização elétrica por um campo magnético).

    Na física da matéria condensada, heteroestruturas magnéticas têm atraído atenção considerável para formar novas aplicações nos campos em desenvolvimento da spintrônica e topotrônica (nanoeletrônica baseada em estruturas topológicas). Por exemplo, técnicas de deposição bem estabelecidas que auxiliam no crescimento de filme fino, incluindo epitaxia de feixe molecular, deposição de laser pulsado e sputtering aceleraram o campo para facilitar propriedades únicas, como magnetorresistência gigante. Por exemplo, A magnetorresistência de tunelamento já havia demonstrado capacidades técnicas fundamentais para o armazenamento digital de informações. Contudo, desenvolvimentos de pesquisa de heteroestruturas magnéticas permanecem limitados devido às técnicas de deposição associadas, dificultando estudos abrangentes de sistemas de materiais exclusivos. No entanto, pesquisadores recentemente usaram o método de transferência para preparar heteroestruturas de van der Waals intrincadamente com técnicas sofisticadas.

    Os pesquisadores também desenvolveram recentemente heteroestruturas combinadas com camadas magnéticas e isolantes topológicos (TI) para formar estados quânticos topológicos exóticos. Mas o desenvolvimento de uma plataforma ideal para estudar efeitos quânticos usando uma heteroestrutura homogênea contendo interfaces atomicamente nítidas e propriedades magnéticas intrínsecas permanece experimentalmente indefinível. Nesse trabalho, Wu et al. relataram heteroestruturas de van der Waals de ocorrência natural (MnBi 2 Te 4 ) m (Bi 2 Te 3 ) m com propriedades magnéticas controláveis ​​e estados de superfície topológicos (SSs). Eles prepararam cristais únicos usando o método de fluxo (método de crescimento de cristal) e variantes identificadas das moléculas usando medições de difração de raios-X (XRD) e microscopia eletrônica de transmissão de varredura (STEM). Quando a equipe de pesquisa enfraqueceu gradualmente as interações de troca antiferromagnética (AFM) interlayer, os materiais convertidos em um sistema de competição de ordem magnética com um estado ferromagnético (FM) estabilizado abaixo de 5K.

    Heteroestruturas magnéticas de van der Waals de (MnBi2Te4) m (Bi2Te3) n. (A a D) Esquemas da evolução das heteroestruturas. As setas mostram a orientação do spin de Mn com o preto apontando para baixo e o branco apontando para cima. Os pontos de interrogação em (C) e (D) mostram a incerteza das orientações de spin devido a interações magnéticas complexas. (E a H) Imagens de campo escuro anular de alto ângulo (HAADF) de resolução atômica dos compostos exibidos em (A) a (D). As imagens são tiradas ao longo de um eixo de zona perpendicular ao eixo c. QL significa camada quíntupla e SL significa camada septupla. (I a L) Padrões de difração de elétrons de área selecionada (SAED) dos compostos mostrados em (A) a (D). Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aax9989.

    Uma vez que a magnetização tinha um eixo fácil fora do plano, os pesquisadores observaram um efeito Hall anômalo (AH) - bem acoplado à magnetização. Eles investigaram as estruturas eletrônicas não triviais do MnBi 4 Te 7 no volume e na superfície usando cálculos de teoria funcional de densidade (DFT) para confirmar suas propriedades de isolante topológico antiferromagnético (AFM TI). Wu et al. detectou experimentalmente os estados de superfície usando medições de espectroscopia de fotoemissão de ângulo resolvido (ARPES) e espera que o novo material forneça uma plataforma para investigar interesses variados em spintrônica e topotrônica.

    Por exemplo, o recentemente relatado MnBi 2 Te 4 O composto sintético é um antiferroímã de van der Waals intrínseco que mostra estados de superfície não triviais (SS) topológicos. Já que os dois materiais de van der Waals Bi 2 Te 3 e MnBi 2 Te 4 demonstrou restrições de rede semelhantes, os pesquisadores estavam ansiosos para testar a possibilidade de sintetizar heteroestruturas naturais com alternância de camadas atômicas quíntuplas (QLs) e septuplas camadas atômicas (SLs).

    Com base na suposição, os pesquisadores prepararam amostras policristalinas em relação à formulação de (MnBi 2 Te 4 ) m (Bi 2 Te 3 ) n e formou MnBi 4 Te 7 e MnBi 6 Te 10 usando uma rota de reação de estado sólido. A equipe de pesquisa observou as novas heteroestruturas usando campo escuro anular de alto ângulo (HAADF) e medições STEM. As imagens de resolução atômica foram altamente consistentes com as estruturas cristalinas previamente obtidas por meio de medidas de XRD e alinhadas com o modelo proposto. Eles ainda confirmaram altos graus de cristalinidade das amostras preparadas usando padrões de difração de elétrons de área selecionada (SAED).

    Padrões de XRD de cristais únicos. (A) MnBi2Te4. (B) MnBi4Te7. A medição foi realizada em peças monocristalinas (mostradas nas inserções) com apenas o plano a-b exposto ao raio-x. As inserções também mostram os modelos de estrutura baseados nas camadas SL e QL van der Waals. a.u., unidades arbitrárias. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aax9989.

    Para testar as propriedades físicas, Wu et al. então cresceu monocristais de MnBi 2 Te 4 e MnBi 4 Te 7 usando um método auxiliado por fluxo e descobriu que a síntese era difícil, uma vez que as fases só evoluíam em uma faixa de temperatura muito estreita. Os cientistas mostraram MnBi 4 Te 7 ser comparativamente mais complexo devido à presença de ambas as camadas atômicas QL e SL (quíntupla e septupla). Os pesquisadores verificaram a superfície fresca das amostras usando espectroscopia de elétrons Auger e espectroscopia de fotoelétrons de raios-X sob alto vácuo e os resultados indicaram que as amostras estavam limpas e confirmaram a presença de todos os elementos propostos (manganês [Mn], bismuto [Bi] e telúrio [Te]).

    Para entender as estruturas magnéticas, Wu et al. em seguida conduziu medições de magnetização das amostras monocristalinas MnBi 2 Te 4 e MnBi 4 Te 7 . Os dois compostos apresentaram estruturas magnéticas contrastantes. Para uma visão adicional da estrutura eletrônica e topologia do MnBi 4 Te 7, a equipe de pesquisa conduziu cálculos DFT (teoria funcional da densidade) usando o método funcional híbrido, que é amplamente utilizado para estudar materiais de pequenos intervalos de banda. A equipe demonstrou estruturas de banda do MnBi em massa 4 Te 7 composto com e sem acoplamento spin-órbita (SOC).

    ESQUERDA:Propriedades magnéticas dos cristais únicos MnBi2Te4 e MnBi4Te7. (A a C) Susceptibilidade magnética e magnetização de MnBi2Te4. Os parâmetros θ e μeff são a temperatura de Curie-Weiss e o momento efetivo, respectivamente. (D a F) Susceptibilidade magnética e magnetização de MnBi4Te7 em campos altos. (G a I) Susceptibilidade magnética e magnetização de MnBi4Te7 em campos baixos. As setas pretas com linhas pontilhadas em (I) mostram as direções de varredura do campo magnético. As heteroestruturas e estruturas de spin são esquematicamente mostradas como inserções em (B), (C), (E), (F), e eu). À DIREITA:Estruturas de banda DFT de MnBi4Te7. (A) Estrutura de banda em massa sem SOC. (B) Estrutura de banda em massa com SOC. (C) Estrutura de banda de uma laje de camada de cinco van der Waals terminada em QL. (D) Estrutura de banda de uma laje de camada de sete van der Waals terminada em SL. Os cálculos foram realizados assumindo um estado fundamental AFM. A espessura da banda é proporcional à contribuição dos átomos indicados (A e B) ou camadas de van der Waals [QL / SL em (C) e (D)]. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aax9989.

    Depois disso, os cientistas mediram o estado de superfície do MnBi 4 Te 7 usando ARPES (espectroscopia de fotoemissão de ângulo resolvido) a 20 e 300 K com uma energia de fóton de excitação de 48 eV semelhante a uma investigação anterior. Comparado com os resultados calculados, eles observaram que os estados de superfície medidos são derivados principalmente da SL- (camada atômica septupla), embora eles não excluíssem contribuições do QL- (camada atômica quíntupla). Para explicar as observações, os cientistas também consideraram a possibilidade dos tamanhos do domínio de superfície QL / SL serem muito menores do que o tamanho do ponto do feixe de fótons empregado para análise espectroscópica (ARPES).

    Wu et al. observaram flutuações de spin ferromagnéticas em MnBi 4 Te 7 acima da temperatura de transição (T N ) e os creditou aos resultados observados na configuração. Os resultados, no entanto, suscitaram uma questão em aberto, exigindo mais investigações. Notavelmente, estados de superfície do MnBi 4 Te 7 eram mais complexos do que MnBi 2 Te 4 ao compreender as propriedades de superfície e propriedades magnéticas sintonizáveis ​​das heteroestruturas magnéticas, os pesquisadores idealmente serão capazes de explorar fenômenos magnetoelétricos quantizados sintonizáveis ​​no futuro.

    Wu et al. também registrou as propriedades elétricas do MnBi 4 Te 7 monocristais, que diferia notavelmente do MnBi 2 Te 4 variante. O composto tinha uma condutividade metálica com o efeito Hall mostrando uma concentração de portadores de 2,85 x 10 20 cm -3 a 2 graus Kelvin. A resistividade de Hall teve uma dependência de campo linear em campos altos para sugerir uma única portadora no composto. Wu et al. caracterizou as propriedades anômalas de transporte elétrico e estruturas magnéticas de MnBi 4 Te 7 monocristais para mostrar ainda mais a dependência das transições spin-flip da magnetorresistência.

    ESQUERDA:Estrutura da banda de superfície de MnBi4Te7 a uma energia de fóton de 48 eV. (A e C) SS medido ao longo da direção Γ¯¯ − M¯¯¯ em 20 e 300 K, respectivamente. Os gráficos de intensidade são simetrizados em relação às linhas centrais e têm a média calculada. (B e D) As curvas de distribuição de energia extraídas dos mapas de intensidade de (A) e (C), respectivamente, no intervalo de −0,24 Å − 1

    Os elétrons associados dentro do composto sofreram uma taxa de espalhamento mais alta em platôs de magnetorresistência (estado de alta resistência) do que em um campo magnético mais baixo ou mais alto. Os cientistas observaram que tais planaltos de magnetorresistência não poderiam sobreviver a temperaturas mais altas (> 0,35 K), uma vez que a ativação térmica poderia destruir potencialmente os estados antiferromagnéticos, levando o sistema a entrar em um estado ferromagnético. Mais importante, os planaltos em condutividade Hall anômala assemelhavam-se a estados de isolamento axion e, portanto, o presente sistema também pode potencialmente formar uma plataforma para criar isoladores de axion devidamente ajustados. Quando a corrente flui através das camadas magnéticas e não magnéticas na configuração, os efeitos da magnetorresistência podem ficar muito mais fortes, semelhantes a materiais com magnetorresistência gigante.

    Desta maneira, Jiazhen Wu e colegas resumiram as estruturas magnéticas dependentes do campo e da temperatura do MnBi 4 Te 7 , indicando o composto como um sistema de competição de ordem magnética. Comparativamente, eles não observaram esta situação competitiva com MnBi 2 Te 4 . Os pesquisadores esperam que a ordem magnética competitiva dos compostos induza estados topológicos quânticos inexplorados. As estruturas magnéticas exóticas experimentais dos materiais presentes levarão a interesses fundamentais no magnetismo. O trabalho também fornecerá uma nova plataforma para a topotrônica realizar fenômenos magnetoeletrônicos quantizados. O isolamento bem-sucedido dos materiais de van der Waals proporcionará aos cientistas de materiais e físicos novas oportunidades de estudar a interação entre o magnetismo e a topologia dentro de limites bidimensionais.

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