Esquema da configuração construída em casa para caracterização a laser, medição da vida, e espectroscopia de fotoluminescência (PL) de espaço k dependente de polarização. Crédito:Proceedings of the National Academy of Sciences (PNAS), doi:https://doi.org/10.1073/pnas.1909948116
Na física quântica, Os excitons de Rydberg com alto valor principal podem exibir fortes interações dipolo-dipolo. Contudo, polaritons (quasipartículas) com um constituinte excitônico em um estado excitado, conhecido como Rydberg exciton polaritons (REPs) ainda precisam ser observados experimentalmente. Em um estudo recente agora publicado no Anais da Academia Nacional de Ciências dos Estados Unidos da América (PNAS) . Wei Bao e uma equipe de pesquisa interdisciplinar nos departamentos de física, eletrônica e o Centro de Ciência e Engenharia em nanoescala da National Science Foundation (NSF) nos EUA, observaram a formação de REPs em um único cristal CsPbBr 3 (brometo de césio e chumbo) cavidade perovskita; sem quaisquer campos externos. Os pesquisadores observaram que os polaritons exibem um forte comportamento não linear, que leva a um condensado polariton coerente com um deslocamento proeminente para o azul. Os REPs em CsPbBr 3 cavidades eram altamente anisotrópicas (apresentando propriedades diferentes em diferentes direções) com uma grande taxa de extinção devido à estrutura cristalina ortorrômbica da perovskita.
A coerência quântica só é possível na presença de fortes interações entre os polaritons de excitons devido aos seus constituintes excitônicos. As observações de Bao et al. lançar luz sobre a importância da física de muitos corpos em sistemas polariton coerentes envolvendo estados excitados de ordem superior e abre caminho para explorar interações coerentes adicionais. Outras investigações irão beneficiar as tecnologias de processamento de informações quânticas de estado sólido.
A eletrodinâmica quântica de cavidade de estado sólido (CQED) pode fornecer um controle extraordinário das interações de matéria leve em uma variedade de estruturas fotônicas. Além de simplesmente modificar a densidade fotônica de estados no regime de acoplamento fraco, CQED também pode facilitar a formação de novos, quasipartículas híbridas de matéria leve conhecidas como polaritons de cavidade. Os polaritons da cavidade são criados em microcavidades semicondutoras (MC) devido ao forte acoplamento entre excitons e fótons, onde a taxa de acoplamento pode ser mais rápida do que as taxas de dissipação dos constituintes. As quasipartículas bosônicas possuíam uma pequena massa efetiva de seu componente fotônico para herdar fortes interações de seu componente excitônico. Esta combinação permitiu ricos fenômenos ópticos quânticos, como condensação de polariton, superfluidez e vórtices quânticos - semelhantes aos observados em condensados de Bose-Einstein de átomo frio (BEC), embora em temperaturas mais altas.
As perovskitas de haleto de chumbo emergentes com a série de excitons de Rydberg são excelentes candidatos para investigar estados de exciton-polariton e condensação de polariton para futuros circuitos fotônicos quânticos. Físicos haviam demonstrado recentemente o lasing de polariton com base no estado de exciton fundamental em um CsPbCl 3 microcavidade. No presente trabalho, Bao et al. mostraram a formação de polaritons de excitons híbridos em um único cristal de perovskita CsPbCl 3, incluindo REPs emergentes sem campos externos. Mais importante, eles alcançaram a condensação de Bose-Einstein (um fenômeno quântico exótico observado em gases atômicos diluídos) de polaritons com um deslocamento proeminente para o azul. Os polaritons eram anisotrópicos e os observados, o controle preciso da polarização era um pré-requisito necessário no processamento de informações ópticas quânticas. O trabalho representa um grande passo à frente em sistemas fotônicos quânticos de estado sólido e oferece uma plataforma única para novos pulsos de muitos corpos quânticos coerentes. Em paralelo, a pesquisa também abre uma nova porta para aplicações fotônicas quânticas de estado sólido na comunicação e computação da internet quântica.
Esquemas de dispositivos de microcavidade CsPbBr3 e caracterização de materiais. (A) A microcavidade CsPbBr3 é composta por um refletor de Bragg distribuído no fundo de SiO2 / Ta2O5 de 16 pares (DBR), Microplacas CsPbBr3 crescidas em CVD com uma espessura de 416 nm, e um espelho superior Ag de 55 nm de espessura. Os eixos de cristal também são indicados. (B) Imagem de microscopia de força atômica da perovskita de cristal único de forma quadrada CsPbBr3 uniforme usada em combinação com o espelho DBR inferior nos experimentos resumidos na Fig. 2. Os eixos de cristal também são marcados. (Barra de escala:10 µm.) (C) A estrutura cristalina estável calculada DFT de CsPbBr3 ortorrômbico, com um rotulado, b, ec eixos cristalinos. Esta estrutura resulta em índices de refração quase idênticos ao longo dos eixos a e c, e um índice de refração distintamente diferente ao longo do eixo b. (D) O espectro de absorção não seletiva de polarização do filme de cristal único CsPbBr3 em mica a 100 K. Um pico de absorção de exciton E1 de estado fundamental proeminente é claramente mostrado junto com o estado excitado de n =2 Rydberg exciton E2. (E) PBE calculado e estruturas de banda G0W0 para CsPbBr3 ortorrômbico. Com a inclusão do acoplamento spin-órbita, o intervalo de banda calculado de PBE é corrigido para 2,5 eV por G0W0, concordando bem com os experimentos. Mais importante, ao contrário de GaAs, CsPbBr3 não tem estados de banda degenerados ou próximos nas bordas da banda de condução ou valência (ponto Γ). Crédito:PNAS, doi:10.1073 / pnas.1909948116
A equipe de pesquisa selecionou a perovskita de haleto metálico (CsPbCl 3 ) como o hospedeiro exciton devido à sua estabilidade química superior e eficiência de emissão em comparação com perovskitas haleto orgânico-inorgânico. Para investigar as fortes interações luz-matéria nesses estados excitônicos, eles incorporaram o CsPbCl 3 microplaca em uma cavidade plana de Fabry-Perot (bloco de construção fundamental dos interferômetros a laser). Esta alta qualidade de cavidade auxiliou a formação de um REP devido à interface nítida entre a perovskita e o espelho de metal na configuração, ao lado de perdas de absorção de metal reduzidas em temperaturas criogênicas.
Bao et al. observaram o acoplamento coerente desses estados e fótons de cavidade usando espectroscopia de espaço k após resfriar as amostras a 90 K. Eles conduziram a caracterização do espaço k usando polarização linear seletiva para fotoluminescência (PL) e medidas de refletividade. Eles mediram o PL com uma bomba de laser não ressonante de 460 nm e completaram as medições de refletividade usando uma fonte de luz branca halógena de tungstênio não polarizada. A equipe obteve dois modos dispersivos de medições PL e refletividade, que eles identificaram como os estados polariton recém-formados. A observação implicava um forte acoplamento coerente entre a luz e um estado excitado de exciton, sem um campo externo para formar o REP esperado (Rydberg exciton polariton). Os polaritons apresentaram anisotropia de polarização extremamente forte originada dos índices de refração da perovskita.
O PL resolvido em ângulo de espaço k e refletividade de luz branca a 90 K. O mapa de PL não ressonantemente bombeado (laser de 460 nm) obtido por espectroscopia de espaço k com polarização de fóton de detecção (A) ao longo do eixo de cristal a, (B) ao longo do eixo do cristal b, e (C) 45 ° entre os eixos a e b. A intensidade do polariton PL do ramo médio é ampliada em 2 ×, 10 ×, e 2 × em A – C, respectivamente, devido à sua fraca emissão. O eixo horizontal representa a função seno dos ângulos oblíquos da luz de emissão θ em relação ao eixo z, e o eixo vertical é a energia do fóton. O polariton MPa e MPb do ramo médio (melhor visto em C) são formados de forma inequívoca devido ao estado n =2 de exciton. A dispersão polariton é ajustada usando um modelo de oscilador acoplado. A energia do exciton e o modo da cavidade fotônica (Cava e Cavb) antes do forte acoplamento (linha tracejada) e a dispersão do polariton ajustada (linha sólida) são sobrepostos com o mapa PL. Esses finos estados excitônicos e suas estruturas de polariton só podem ser observados em baixas temperaturas (<150 K). Em temperaturas mais altas, as amostras de cavidade transitam de apenas um ramo inferior do polariton para um pico de PL largo (semelhante à emissão de exciton nua). Os mapas de refletividade de luz branca seletiva de polarização correspondente da mesma amostra (D) ao longo do eixo do cristal a e (E) ao longo do eixo do cristal b. A dispersão dos mapas de refletividade do espaço k coincide muito bem com o ajuste da dispersão PL. (F) A dependência da polarização da emissão do polariton no ângulo normal (θ =0 °). A taxa de extinção destes 2 modos de emissão ortogonais de ramos inferiores é superior a 50. Crédito:PNAS, doi:10.1073 / pnas.1909948116
Os pesquisadores definiram um condensado polariton (acoplamento cuidadosamente projetado entre a luz e a matéria) como um conjunto coerente de uma densidade finita de partículas no estado polariton mais baixo disponível. Eles descreveram o estado usando um modelo de condensação dissipativo de Bose-Einstein. Um condensado foi possível em temperaturas mais altas do que criogênicas devido à sua pequena massa efetiva (aproximadamente 10 4 massa do elétron) das partículas híbridas de matéria leve e as fortes interações entre elas. Em densidades de portadores mais altas, as interações tornaram-se significativas para gerar um regime não linear estimulado para formar um estado de condensação quântica macroscopicamente coerente.
Os cientistas realizaram análises adicionais para confirmar a condensação polariton. Eles observaram três regiões correspondentes; onde (1) as interações polariton eram insignificantes, (2) formaram interações estimuladas entre REPs, e (3) formaram o regime de condensado. Os resultados justificaram a interpretação de Bao et al. formado no estado estacionário de não equilíbrio como um condensado exciton-polariton. Em contraste com a condensação polariton convencional, a equipe de pesquisa observou o envolvimento de vários modos de polariton devido a fortes interações exciton-exciton no estudo.
A forte interação de REPs na região não linear também foi evidente nas mudanças para o azul dessas energias de polariton; a mudança não ocorreu devido a um efeito de aquecimento em potências mais altas da bomba de laser. Quando os pesquisadores extraíram as posições dos picos de fotoluminescência em função da potência da bomba, eles observaram modos de polariton abaixo do limiar para mostrar mudanças perceptíveis para o azul devido ao pequeno efeito de desordem. Acima do limite, as interações polariton-polariton repulsivas tornaram-se mais proeminentes, fazendo com que os modos REP mostrem fortes deslocamentos para o azul. O estudo demonstrou interações de polariton muito fortes com a participação de estados excitônicos de Rydberg.
Comportamento anômalo do condensado exciton-polariton a 55 K. (A) O mapa de PL resolvido do ângulo dependente da potência no espaço k feito a 0,05 Pth, 0.4Pth, Pth, e 1.4Pth (da esquerda para a direita). A excitação é de luz polarizada de 460 nm ao longo da diagonal a – b. A amostra é ligeiramente mais fina e mais desafinada positivamente do que na Fig. 2. Os 2 conjuntos de modos exciton-polariton de Rydberg ortogonais são identificados de forma inequívoca e as dispersões de polariton são ajustadas usando o mesmo modelo de oscilador acoplado de antes. A energia do exciton desacoplada e a dispersão do modo da cavidade fotônica (linha tracejada) e o ajuste da dispersão do polariton (linha sólida) são sobrepostas com o mapa PL. A cor magenta representa o modo de polarização ao longo de um eixo, enquanto a cor branca representa o modo de polarização ortogonal ao longo do eixo b (Fig. 1 A e C). O painel 1.4Pth mostra o mesmo ajuste que em Pth para enfatizar o deslocamento do azul acima do limite. O pequeno desvio no ajuste de alto ângulo (sinθ) do ramo polariton LPa e LPb em Pth e 1.4Pth é devido à renormalização do modo de cavidade no limiar. O condensado polariton experimenta um processo de condensação anômalo no qual o LPb mostra um aumento mais rápido do que o estado LPa de baixa energia entre o segundo e o terceiro painéis. Isso se deve a uma interação mais forte do exciton ao longo do eixo b. Conforme a densidade da bomba se aproxima da densidade de condensação, a LPa finalmente experimenta um aumento superlinear com espalhamento estimulado para o estado LPa mais baixo, enquanto LPb não mostra mais aumento. (B) Gráfico log-log da intensidade PL integrada do modo LPa em θ =0 ° e largura total na metade do máximo (FWHM) do modo LPa em θ =0 ° versus potência da bomba. A não linearidade e o estreitamento da largura de linha do modo polariton são observados quando a intensidade de excitação excede o limite de condensação. As barras de erro de ajuste do processamento de dados são mostradas em B – D. (C) Gráfico log-log do modo LPa (ponto vermelho) e modo LPb (ponto azul) em θ =0 °. Intensidade PL e a relação dos 2 modos versus potência da bomba. (D) Posição de pico PL do modo LPa (ponto vermelho) e modo LPb (ponto azul) em θ =0 ° versus potência da bomba. Um forte deslocamento para o azul dos modos de polariton abaixo do limiar é observado devido às fortes interações de excitons e possível desordem do sistema (39). Após o limiar de condensação, um deslocamento proeminente para o azul nos modos LPa e LPb resulta da interação polariton-polariton e da interação polariton-reservatório. A teoria previu o deslocamento para o azul contribuído pela interação polariton resultante de 1s – exciton é plotada em linha vermelha e azul ponto – ponto – traço para orientação. O valor experimental observado é maior do que a estimativa da interação 1s-exciton puro. Crédito:PNAS, doi:10.1073 / pnas.1909948116
Está além do escopo do presente trabalho estabelecer uma teoria mais detalhada para calibrar com precisão a densidade de polariton, ao lado da análise quantitativa das interações dipolo-dipolo e inter-exciton para obter uma melhor estimativa da força da interação. No entanto, as observações experimentais atuais do REP com interações aprimoradas prometem uma maior exploração das interações Rydberg em sistemas de estado sólido no futuro.
Desta maneira, Wei Bao e colegas descobriram surpreendentemente REPs em uma cavidade de perovskita de cristal único, fornecendo-lhes controle coerente dos estados quânticos finos observados. A forte interação intrínseca do exciton e a birrefringência óptica na perovskita levam à observação da dinâmica de condensação do polariton. Este resultado prometeu um estado macroscopicamente coerente robusto para aplicações quânticas. A descoberta apresenta uma plataforma única para estudar a física quântica de muitos corpos coerentes para permitir a manipulação sem precedentes desses estados de Rydberg em aplicações quânticas. Bao et al. visam explorar os novos estados por meio da engenharia de composição química, controle de fase estrutural e campos de medição externos. Os cientistas mostraram que controlar o REP e seus condensados adicionam novos sabores para estudar o laser de polariton, superfluidez e vórtices. Mais importante, o trabalho possui grande potencial para aplicações em comunicação quântica e estimulação quântica.
© 2019 Science X Network
