Um método computacional confiável e eficiente para encontrar estados de transição em reações químicas
Ilustração conceitual de pesquisas de estado de transição. Os pontos ao longo do caminho de reação (frequentemente chamados de imagens, representadas metaforicamente por uma pessoa) são atualizados gradativamente para encontrar um estado de transição (marca cruzada). Crédito:Shin-ichi Koda Foi desenvolvido um método computacional para encontrar estados de transição em reações químicas, reduzindo significativamente os custos computacionais com alta confiabilidade. Comparado com o método existente mais utilizado, o presente método reduz o custo computacional total em aproximadamente 50 a 70%.
O desenvolvimento, disponível no GitHub, pretende acelerar os avanços na ciência dos materiais, tornando a exploração de reações químicas mais acessível e eficiente. Isto poderia levar a descobertas científicas e inovações tecnológicas mais rápidas.
Nas reações químicas, as substâncias passam de um estado energeticamente estável para outro, passando por um estado de transição instável. Este processo é semelhante a encontrar a rota de elevação mais baixa sobre uma montanha ao cruzar de um lado para o outro. Compreender o estado de transição – o pico deste metafórico caminho montanhoso – é crucial para uma compreensão profunda dos mecanismos de reação.
No entanto, devido à natureza transitória e instável destes estados, a sua observação e identificação experimental são desafiadoras, necessitando muitas vezes de exploração computacional.
Este estudo se concentra em métodos computacionais para encontrar um estado de transição entre um reagente conhecido e um produto. Este tipo de busca de estado de transição otimiza o caminho que conecta o produto e o reagente para que ele passe pelo estado de transição. Como o caminho geralmente é representado por vários pontos no caminho (geralmente chamados de imagens), o caminho é, na verdade, otimizado pela atualização incremental das imagens.
O método mais comumente usado hoje é o método Nudged Elastic Band (NEB). Um dos principais desafios deste método é que ele é computacionalmente caro. Existem duas razões principais para isso. Uma delas é que é necessário um grande número de imagens para aumentar a resolução da pesquisa. A outra razão é que o princípio de busca não é variacional (isto é, minimiza uma função objetivo), então o número de atualizações por imagem também tende a ser grande.
O método recentemente implementado neste estudo resolve esses problemas de forma inovadora. Primeiro, o número de imagens pode ser reduzido para cerca de 3, uma vez que apenas a região em torno do estado de transição é intensamente pesquisada. Além disso, o princípio de busca é variacional, portanto pode ser resolvido de forma mais eficiente. Especificamente, a função objetivo é definida como a integral de linha da exponencial da energia ao longo do caminho.
O desempenho do novo método foi avaliado em 121 reações químicas e os resultados foram comparados com o método NEB e sua versão melhorada. Primeiro, o presente método identificou corretamente os estados de transição em 98% dos casos. Esta precisão é muito superior à do método NEB e comparável à versão melhorada. Em segundo lugar, o presente método mostrou uma redução significativa no custo computacional total – cerca de 70% menos que o método NEB e 50% menos que a sua versão melhorada.
Para facilitar uma aplicação mais ampla, os pesquisadores disponibilizaram seu programa computacional no GitHub. Escrito em Python e projetado para ser usado com o Atomic Simulation Environment (ASE), ele permite aos pesquisadores explorar facilmente os estados de transição especificando reagentes e produtos.
Olhando para o futuro, as implicações desta pesquisa são vastas. Ao tornar as pesquisas de estados de transição mais fáceis e rápidas, o método está preparado para acelerar a pesquisa e o desenvolvimento em todos os campos das ciências naturais usando a química computacional.
A pesquisa foi publicada no Journal of Chemical Theory and Computation .
