Caracterizações estruturais de Ag3 PO4 cristais. a–c imagens SEM de Ag3 PO4 cubos (a), dodecaedros rômbicos (b) e tetraedros (c). d–f imagens TEM de um Ag3 PO4 cubo (d), dodecaedro rômbico (e) e tetraedro (f). g–i imagens SAED de um Ag3 PO4 cubo (g), dodecaedro rômbico (h) e tetraedro (i). j, k padrões de XRD (j) e espectros XPS de pesquisa (k) de Ag3 PO4 cubos, dodecaedros rômbicos e tetraedros. Crédito:Comunicação da Natureza (2022). DOI:10.1038/s41467-022-28516-0
Há uma grande necessidade da produção verde de óxido de propileno (PO) devido ao seu alto valor industrial. A eletrooxidação do propileno em PO tem despertado o interesse de cientistas, pois o processo pode ser conduzido em condições de temperatura ambiente e não libera nenhuma substância perigosa.
Com base no eletrodo de Ag desenvolvido anteriormente, que sofria de baixa atividade, um grupo liderado pelo Prof. Geng Zhigang da Universidade de Ciência e Tecnologia da China (USTC) da Academia Chinesa de Ciências desenvolveu um catalisador composto de Ag
3 PO
4 cubos com (100) facetas. O catalisador apresentou alta seletividade e alta atividade. O resultado foi publicado na
Nature Communications .
Pesquisadores sintetizaram Ag
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4 cristais com diferentes facetas e estudou seu desempenho catalítico em uma célula eletroquímica de três compartimentos.
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As medições de ressonância magnética nuclear H revelaram que Ag
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4 cubos com (100) facetas exibiram uma seletividade PO de até 80%, enquanto outros Ag
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4 amostras com estruturas diferentes apresentaram baixa seletividade PO. Comparado com o Ag
3 comercial PO
4 sem modificação estrutural, Ag
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4 cubos com (100) facetas neste trabalho exibiram densidades de corrente parciais 10 vezes maiores de PO (j
PO ) normalizado pela área de superfície eletroquímica (ECSA), demonstrando atividade catalítica superior.
Cálculos da teoria funcional da densidade (DFT) também foram realizados para entender o mecanismo da reação. O diagrama de energia livre sugeriu que a reação provavelmente foi precedida em uma via relacionada ao OH, onde o radical livre *OH participou da reação.
Na via relacionada ao OH, a formação do radical livre PrOH* é a etapa determinante da velocidade (RDS). O RDS teve a barreira de energia mais baixa em (100) facetas de Ag
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4 . Além disso, os pesquisadores descobriram a partir da análise de carga de Bader que (100) facetas tinham a polarização mais forte do propileno, facilitando a quebra da ligação π e a formação da ligação C-O. Levando essas evidências em consideração, a atividade catalítica superior de (100) facetas de Ag
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4 pode finalmente ser explicado.
Este trabalho ofereceu um eletrocatalisador PO eficaz e aprofundou a compreensão do efeito das facetas cristalinas na catálise.
+ Explorar mais A interface Cu é importante durante a eletrorredução de CO2
