O metano, principalmente de gás natural, gás de xisto e hidrato de metano, é um dos combustíveis fósseis mais econômicos. No entanto, continua a ser um grande desafio realizar a valorização seletiva do metano sob condições suaves devido à polarizabilidade inerentemente pequena e alta energia de dissociação da ligação C-H em CH₄ bem como a maior reatividade dos oxigenados alvo.
Recentemente, um grupo de pesquisa liderado pelo Prof. Wang Xiaodong e Prof. Lin Jian do Instituto de Física Química de Dalian (DICP) da Academia Chinesa de Ciências (CAS), em colaboração com o Prof. Zhu Chun da Universidade de Guizhou, desenvolveu o UiO -66 catalisadores de estruturas metal-orgânicas (MOFs) com propriedade eletrônica ajustável, o que poderia aumentar a oxidação seletiva do metano.

Este estudo foi publicado na Angewandte Chemie International Edition em 29 de junho.

A superoxidação dos produtos alvo e a lixiviação dos sítios metálicos são geralmente inevitáveis ​​nas espécies metálicas suportadas. Enquanto isso, as espécies de metal-oxo estruturadas em óxidos de metal a granel ou estruturas são de reatividade inferior e apenas atuam como suporte ou co-catalisador para melhorar o CH₄ conversão.

Para resolver esses desafios, os pesquisadores desenvolveram os únicos catalisadores UiO-66 MOFs modificados por vários ligantes (NH₂ -BDC, H₂ BDC e NÃO₂ -BDC) para converter diretamente CH₄ para oxigenar com 100% de seletividade usando H₂ O₂ como um oxidante sob condições suaves.

Os nós Zr-oxo com esses modificadores exibiram diferentes propriedades eletrônicas que afetaram a ancoragem de espécies ·OH para formar Zr_oxo efetivo -·Sítios OH, que podem promover a ativação da ligação C-H de CH₄ com a barreira de energia mais baixa sobre UiO-66-H. + Explorar mais

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