Cientistas da Universidade Nacional de Cingapura desenvolveram uma abordagem geral de química úmida para a síntese escalável e automatizada de uma biblioteca de catalisadores de átomo único de ultra-alta densidade (UHD-SACs) para 15 metais de transição comuns em transportadores quimicamente distintos por meio de dois -etapa estratégia de recozimento térmico.
Os catalisadores desempenham um papel importante em vários processos químicos industriais e há uma necessidade crescente de versões mais avançadas para melhorar sua eficácia. Os catalisadores heterogêneos de átomo único (SACs) são uma nova classe de catalisadores que consiste em átomos metálicos isolados dispersos na superfície dos suportes. Suas propriedades geométricas e eletrônicas únicas têm o potencial de melhorar significativamente a seletividade das reações catalíticas direcionadas e reduzir os custos operacionais. Desde que o conceito de SACs foi cunhado em 2011, o interesse por essa classe de materiais de SACs aumentou globalmente com foco em seu uso para melhorar a eficiência das transformações químicas para processos industriais sustentáveis. Um desafio fundamental para a implementação desta classe pioneira de catalisadores em muitas aplicações técnicas é a falta de rotas sintéticas para produzi-los com altas densidades superficiais. Alcançar este último é particularmente importante para maximizar a produtividade dos catalisadores em processos industriais de grande escala.

Uma equipe de pesquisa da NUS liderada pelo Prof Jiong Lu do Departamento de Química e do Instituto de Materiais Inteligentes Funcionais da Universidade Nacional de Cingapura abordou essa questão desafiadora desenvolvendo um método de recozimento de duas etapas escalável e versátil para preparar bibliotecas de densidade SAC. Este trabalho é uma colaboração envolvendo o Prof Javier Pérez-Ramírez da ETH Zurich, o Prof Jun Li da Tsinghua University e o Dr. Xiaoxu Zhao da Nanyang Technological University (NTU). O método aproveita o controle da remoção de ligantes de precursores metálicos e suas interações associadas com o carreador para saturar a superfície do material com átomos de metal.

Um mecanismo de ancoragem seletivo que maximiza a probabilidade de ligação do átomo de metal a todos os locais de coordenação disponíveis na superfície do material ajuda a reter um alto nível de cobertura de metal. Os átomos de metal que não estão ligados são então removidos por lavagem. Isso evita a potencial sinterização do metal na etapa subsequente de recozimento de alta temperatura usada para remover os ligantes residuais. A etapa de recozimento também permite a estabilização dos teores de metal muito mais altos em comparação com as rotas de impregnação convencionais (consulte a Figura (a)). Esta rota sintética escalável para o desenvolvimento de UHD-SACs foi demonstrada para 15 metais de transição comuns usando carreadores quimicamente distintos de natureza diferente (incluindo carbono dopado com nitrogênio, nitreto de carbono polimérico, céria, alumina e titânia) com carga superior a 20% em peso (ver Figura (b)). Além disso, a abordagem proposta é facilmente acessível a um protocolo padronizado e automatizado (ver Figura (c) e Figura (d)) demonstrando sua robustez e fornece um caminho viável para explorar um grande número de bibliotecas de catalisadores mono ou multimetálicos .

A equipe mostrou os benefícios potenciais da alta carga de SACs em sistemas catalíticos distintos, que variam de catálise eletroquímica, térmica e orgânica, exemplificando a necessidade de otimizar a densidade do metal de superfície para uma aplicação catalítica específica. Além disso, a atividade específica do sítio dependente da carga observada em sistemas catalíticos distintos reflete a complexidade bem conhecida no projeto de catalisadores heterogêneos. Isso agora pode ser resolvido com uma biblioteca de SACs com cargas de metal amplamente ajustáveis.

Prof Lu disse:"Nosso trabalho resolveu problemas de longa data em catálise de átomo único, incluindo densidade de carga e fabricação escalável desta classe pioneira de UHD-SACs. Isso é crucial para sua implementação industrial em transformações químicas e energéticas sustentáveis". + Explorar mais

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