O efeito fotoelétrico é uma das interações luz-matéria mais fundamentais, que é amplamente utilizada na sondagem de dinâmicas ultrarrápidas em átomos, moléculas e matérias condensadas. Está no centro das atenções da pesquisa há mais de 100 anos e a maioria de seus aspectos naturais é bem compreendida. No entanto, as questões básicas sobre quanto tempo leva o processo de fotoionização e como identificar os mecanismos específicos responsáveis ​​pelo atraso de tempo medido são abertas e debatidas.
A controvérsia decorre do fato de que o tempo não é um operador quântico. Portanto, não há observáveis ​​dinâmicos bem construídos que possam ser usados ​​para caracterizar tal atraso de fotoemissão. O conceito de atraso de tempo de Wigner, realizado há setenta anos por Eisenbud e Wigner (e mais tarde Smith) para processos de espalhamento, foi expandido para caracterizar o tempo do processo de fotoionização. O atraso de tempo de Wigner é definido como a derivada de energia do deslocamento de fase do pacote de ondas de fotoelétrons emitido. Isso significa que o atraso de tempo de fotoionização pode ser construído pelo deslocamento de fase.

Uma equipe de pesquisa liderada pelo Prof. Yunquan Liu apresentou o esquema "attoclock de ponteiro duplo", no qual campos bicirculares de duas cores foram usados ​​para explorar a fase e a amplitude da emissão de pacotes de ondas na ionização atômica de multifótons (2018). Recentemente, essa equipe de pesquisa transferiu esse esquema de átomos para moléculas. Os resultados da pesquisa foram publicados na Ultrafast Science.

Experimentalmente, eles mediram o estriamento angular fotoelétron dependente da orientação de moléculas de CO assimétricas em campos bicirculares. Em seguida, eles desenvolveram um modelo semiclássico de trajetória quântica molecular não adiabática Monte Carlo (MO-QTMC) para destrinchar o comportamento dependente da orientação da interação molecular de Coulomb e da estrutura orbital molecular em distribuições angulares de fotoelétrons. Eles extraíram a fase de barreira sub-Coulomb dos pacotes de ondas de elétrons emitidos e reconstruíram o atraso de tempo de Wigner assimétrico da fotoemissão.

O esquema de "attoclock de ponteiro duplo" com campos circulares esculpidos mostra a aplicação potencial promissora na exploração do processo de fotoionização resolvido no tempo e na medição do atraso de tempo de Wigner dependente da orientação de moléculas poliatômicas. + Explorar mais

Como o mecanismo de fotoionização pode fornecer informações sobre potenciais moleculares complexos