Comparação das dinâmicas de spin 5d6s e 4f em Gadolínio e Térbio. Painéis superiores:modelo de spin resolvido orbital. As setas amarelas representam o fluxo de energia dos elétrons excitados por laser para a rede (Gep) e para os sistemas de spin 5d e 4f. Observe os diferentes acoplamentos 4f spin-para-rede α4f em (A) Tb (J =L + S =6, L =3) e (B) Gd (J =S =7/2, L =0). Em contraste, constantes de troca inter e intra-atômicas (Jij e Jintra) são de magnitude comparável. Painéis inferiores:Ilustração das dinâmicas de spin 5d6s e 4f cerca de 1 ps após a excitação do laser. Enquanto em (B), os 4f spins (setas amarelas) são fortemente excitados por movimentos de rede e inclinados em relação a Mz, em um), eles permanecem frios e alinhados ao longo da direção de magnetização Mz. Os spins 5d6s (setas vermelhas) são adicionalmente acoplados aos elétrons de valência α5d opticamente excitados e, portanto, estremecem em torno dos momentos 4f. Crédito: Avanços da Ciência , doi:10.1126 / sciadv.abb1601
O magnetismo de terras raras é dominado por elétrons 4f localizados, em relação aos metais de transição interna (que são compostos principalmente de lantanídeos) e não podem ser excitados diretamente por meio de um pulso de laser óptico. Como resultado, a desmagnetização ultrarrápida de metais de terras raras envolve um processo distinto em contraste com outros elementos da tabela periódica. Durante a desmagnetização de metais de terras raras, pesquisadores envolvem a excitação de magnons - uma quasipartícula, visto como uma onda de spin quantizada. Em um novo relatório agora publicado em Avanços da Ciência , B. Frietsch e uma equipe de cientistas multidisciplinares em física, astronomia, matemática e supercomputação na Alemanha, Suécia e República Tcheca, desemaranhou a dinâmica ultrarrápida dos momentos magnéticos das bandas de valência 5d6s e 4f em metal de térbio (Tb) usando espectroscopia de fotoemissão resolvida no tempo. Com base nos resultados da desmagnetização, eles estabeleceram o acoplamento de spins 4f à estrutura da rede por meio do momento orbital para fornecer um mecanismo essencial que conduz a dinâmica da magnetização em materiais técnicos com forte anisotropia magnética.
Compreendendo fenômenos de rotação ultrarrápida
Um objetivo fundamental da física da matéria condensada é entender a natureza dos fenômenos de spin ultrarrápidos sob fortes condições de não-equilíbrio. Quando os pesquisadores excitam um material usando um pulso óptico de femtossegundo, os elétrons de valência são empurrados para fora do equilíbrio durante o pulso de laser. Os elétrons de valência normalmente residem em uma camada externa de um átomo associado e podem participar de uma ligação química. No período de tempo em que o sistema atinge o equilíbrio térmico entre os elétrons excitados, sistemas de rede e spin, o meio passa por um estado transitório de não equilíbrio por um breve período. Fenômenos previamente desconhecidos podem ocorrer durante este estado, até então não registrado sob o equilíbrio térmico do sistema magnético.
O comportamento distinto de não-equilíbrio dos sistemas de spin, portanto, apresenta uma oportunidade de compreender os acoplamentos decisivos entre os elétrons, fônons e spins que conduzem a dinâmica da magnetização após a excitação do laser de femtossegundo. Os cientistas já haviam estabelecido a desmagnetização ultrarrápida do níquel e até proposto mecanismos de acoplamento spin-reticulado em relação aos metais de terras raras. Nesse trabalho, Frietsch et al. filmes preparados do metal de terras raras de térbio em 10 nm de espessura para experimentos de espectro de fotoemissão de ângulo resolvido (ARPES), onde eles combinaram uma linha de luz de geração harmônica de ordem superior (HHG) com uma estação final de ultra-alto vácuo e usaram laser infravermelho próximo (NIR) como um pulso de bomba com seus harmônicos como um pulso de sonda para entender o fenômeno de spin.
Espectros de fotoemissão de banda de valência e MLD de Tb a 90 K. Os espectros ARPES sondados com luz p-polarizada para direções opostas de magnetização no plano (vermelho e azul) na emissão normal ϑ =0∘. O espectro de diferença preenchido cinza destaca o MLD, que foi avaliado para o componente de spin 8S7 / 2. A energia de ligação das bandas de valência de spin 5d (VB) minoritária (↓) e majoritária (↑) e a divisão de troca foram extraídas em ϑ =8∘. Crédito: Avanços da Ciência , doi:10.1126 / sciadv.abb1601 
Os cientistas usaram dicroísmo linear magnético (MLD) em espectros de fotoemissão de ângulo resolvido (ARPES), que era comparável ao efeito magneto-óptico de Kerr. O sinal MLD foi proporcional à magnetização da amostra durante o equilíbrio térmico. Quando eles compararam o dicroísmo linear magnético dos componentes de spin baixo e alto da Tb, eles não observaram uma diferença significativa. Para entender a dinâmica da magnetização com Tb, Portanto, os cientistas compararam os momentos 5d e 4f com os resultados relatados anteriormente sobre o gadolínio (Gd) - outro metal de terras raras. Frietsch et al. experimentalmente desequilibrou o sistema magnético e combinou medições de divisão de troca de banda de valência e dicroísmo linear magnético para entender a dinâmica dos spins 5d e 4f. Quando eles compararam a dinâmica orbital resolvida dos momentos 5d e 4f nos dois metais de terras raras Gd e Tb, a excitação óptica pareceu agir de forma mais rápida e eficiente para Tb em comparação com o subsistema de spin 5d de Gd.
Dinâmica de magnetização de momentos 5d itinerantes e 4f localizados nos metais de terras raras Gd e Tb. Os painéis superiores mostram a resposta da divisão de troca de banda de valência 5d, e os painéis inferiores mostram o MLD transiente do nível 4f para (A) Gd e (B) Tb, respectivamente. Barras de erro nos últimos pontos de dados mostram 2 SDs. As linhas sólidas resultam de nossas simulações de dinâmica de spin com resolução orbital usando parâmetros de entrada ab initio para Jij e Jintra. Nos painéis inferiores, a magnetização reduzida calculada é mostrada. Nos painéis superiores, a dinâmica calculada de momentos magnéticos 5d é convertida na divisão de troca transiente por meio de cálculos de primeiros princípios. Crédito: Avanços da Ciência , doi:10.1126 / sciadv.abb1601
Acoplamento spin-fônon
Para entender melhor as opiniões qualitativas reveladas no estudo, a equipe analisou a dinâmica de magnetização com um modelo de spin orbital resolvido. Durante os experimentos, Frietsch et al. excitou a dinâmica de spin 5d e 4f usando flutuações térmicas do sistema eletrônico e um banho de calor de fônon. Eles determinaram a dinâmica de magnetização de ambos os metais acoplando o subsistema de spin 4f total ao sistema fonônico. Embora o forte acoplamento spin-fônon suportasse dinâmica de femtossegundo ultrarrápida (um quatrilionésimo de segundo) em Tb, o acoplamento spin-fônon fraco levou a uma dinâmica mais lenta de picossegundos (um trilionésimo de segundo) do momento magnético 4f em D'us.
Em contraste, a equipe observou o momento magnético 5d para mostrar uma resposta ultrarrápida em ambos os metais, uma vez que os elétrons da banda de valência foram acoplados ao sistema 4f e excitados diretamente pelo pulso de laser neste caso. O momento magnético 5d de Tb, portanto, é quase paralelo à dinâmica ultrarrápida do momento magnético 4f muito maior do metal. O arranjo não colinear dos dois momentos no local representou os diferentes graus de excitação dos subsistemas de spin 5d e 4f. Os dados de simulação da dinâmica de spin concordaram com o trabalho experimental.
Ab initio calculou a densidade parcial e total dos estados de Tb. Um orbital minoritário de spin 4f ocupado está localizado na energia de ligação de 3 eV, estados 4f ocupados por maioria de spin estão localizados em energia de ligação de 7-8 eV, e a variedade de estados 4f desocupados está localizada acima do EF de energia de Fermi. Os estados 5d polarizados por spin formam uma banda larga de vários eV perto da energia de Fermi. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.abb1601.
O resultado
Desta maneira, as medições da sonda de bomba revelaram uma dinâmica de desmagnetização ultrarrápida muito diferente para metais de terras raras de térbio (Tb) e gadolínio (Gd). Enquanto isso, o momento de spin 5d e o momento 4f localizado em Tb demonstraram constantes de decaimento notavelmente semelhantes. O comportamento peculiar entre Tb e Gd permitiu aos pesquisadores identificar um mecanismo essencial para a dinâmica de magnetização ultrarrápida, acoplando o spin 4f à rede por meio do momento orbital, o que levou a excitações ultrarrápidas de magnons. Para obter mais perspectiva de seu trabalho, a equipe comparou os resultados com experimentos anteriores sobre desmagnetização.
Usando espectroscopia de fotoelétrons resolvidos em ângulo e tempo, B. Frietsch e colegas registraram a divisão de troca de banda de valência e o dicroísmo linear magnético 4f para entender a dinâmica de rotação fundamentalmente diferente de dois metais de terras raras (Tb e Gd). Os resultados destacam as interações de rede como um ingrediente decisivo para entender a comutação óptica em microescala em metais de terras raras.
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