Seletividade de aromáticos altamente aprimorada pelo acoplamento de clorometano e monóxido de carbono sobre H-ZSM-5. Crédito:Fang Xudong
Espera-se que o metano, o principal constituinte do gás de xisto e do gelo inflamável, substitua o petróleo para produzir produtos químicos de alto valor agregado, como os aromáticos.
O metano é relativamente altamente inerte, o que é causado pela alta resistência de ligação C-H e estrutura supersimétrica e dificulta suas aplicações.
Recentemente, uma equipe de pesquisa liderada pelo Prof. Liu Zhongmin e Prof. Zhu Wenliang do Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) da Academia Chinesa de Ciências (CAS) desenvolveu uma estratégia para a transformação de metano em aromáticos por acoplamento de CH
3 Cl com CO sobre H-zeólitos.
Este estudo foi publicado na
Angewandte Chemie International Edition em 1º de fevereiro
Os pesquisadores usaram H-ZSM-5 como catalisadores para alcançar alta seletividade de aromáticos, bem como alta seletividade de benzeno, tolueno e xileno (BTX).
Eles descobriram que a seletividade a aromáticos aumentou de 39,0% para 79,3% após a introdução de CO, e a seletividade de BTX correspondente aumentou de 17,7% para 48,0% a 2,0 MPa, 673 K. Após otimizar as condições de reação, a seletividade de aromáticos chegou a 82,2 %, e seletividade BTX tão alta quanto 59,3%.
Além disso, eles descobriram que 2,3-dimetil-2-ciclopenteno-1-ona (DMCPO) foi gerado a partir de grupos acetil e olefinas. E foi comprovado que o CO é inserido nos anéis DMCPO e aromáticos.
Em seguida, eles propuseram um novo mecanismo de aromatização, incluindo a formação dos intermediários acima, que enfraqueceram visivelmente a reação de transferência de hidrogênio, resultando em um aumento na seletividade dos aromáticos e uma queda nos alcanos.
"Nosso estudo amplia as abordagens para a transformação do metano em produtos químicos e garante o desenvolvimento sustentável do gás natural em um caminho ambiental", disse o Prof. Zhu.
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