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    Percebendo kagome spin ice em um frustrado composto intermetálico
    p Estrutura cristalina e propriedades magnéticas de HoAgGe. (A) projeção do eixo c da estrutura de cristal HoAgGe, com a definição das direções aeb. (B) Susceptibilidade a baixa temperatura c (T) de HoAgGe para H // b e H // c sob 500 Oe, com dc (T) / dT na inserção. (C) magnetização isotérmica no plano (H // b) para HoAgGe em várias temperaturas. (D) Dependência das transições metamagnéticas da temperatura, com a linha pontilhada indicando T1 Credit:Science, doi:10.1126 / science.aaw1666

    p Fases exóticas da matéria conhecidas como gelos de spin são definidas por spins frustrados que obedecem às "regras de gelo" locais - semelhantes aos dipolos elétricos no gelo de água. Os físicos podem definir regras de gelo em duas dimensões para spins no plano do tipo Ising dispostos em uma rede kagome. As regras do gelo podem levar a diversas ordens e excitações. Em um novo relatório sobre Ciência , Kan Zhao e uma equipe de física experimental, cristalografia, e materiais e engenharia na Alemanha, os EUA e a República Tcheca usaram abordagens experimentais e teóricas, incluindo magnetometria, termodinâmica, espalhamento de nêutrons e simulações de Monte Carlo para estabelecer o cristal HoAgGe como um sistema cristalino para realizar o estado de gelo de rotação kagome exótico. A configuração apresentava uma variedade de estados parcial e totalmente ordenados, bem como fases induzidas por campo em baixas temperaturas consistentes com os requisitos experimentais de kagome. p A formação de fases exóticas da matéria pode causar frustrações em sistemas de spin. Por exemplo, restrições locais em uma molécula podem levar a um número macroscópico de estados fundamentais degenerados ou a um extenso estado fundamental na entropia. Em configurações bidimensionais, as regras de gelo requerem arranjos elaborados de spins em treliças kagome de formato triangular. Consequentemente, os gelos de spin de kagome mostraram comportamento de ordenação de múltiplos estágios sob mudanças de temperatura. Até o momento, os físicos haviam realizado apenas gelos de spin kagome experimentalmente em sistemas de gelo de spin artificial formados por nanobastões de ferromagnetos organizados em redes de favo de mel. Nesse trabalho. Zhao et al. usou várias abordagens experimentais e teóricas para demonstrar o composto intermetálico HoAgGe como um gelo kagome de rotação naturalmente existente com um estado fundamental totalmente ordenado.

    p Estruturas magnéticas de HoAgGe versus temperatura e campo com H // b. (A) Intensidade integrada do pico magnético (1/3, 1/3, 0) de 13 K até 3,8 K de acordo com a difração de nêutrons, com a intensidade integrada do sítio nuclear (1, 0, 0) como uma inserção. (B) Estruturas magnéticas refinadas de HoAgGe a 10 K. A célula unitária magnética é indicada pelo losango verde, com os três locais Ho desigual Ho1, Ho2, e Ho3 rotulado por 1, 2, e 3, respectivamente, para simplificar. (C) Hexágonos de spins no sentido anti-horário na estrutura parcialmente ordenada de HoAgGe em 10 K, com 1/3 de giros não participando da ordem de longo alcance. (D) Intensidade integrada de pico magnético (-1/3, 2/3, 1) e (1/3, 4/3, 1) versus campo a 4 K. (E) Estrutura magnética refinada de HoAgGe a 4 K. (F) Hexágonos de spins no sentido horário e anti-horário na estrutura magnética de HoAgGe em 4K, que é exatamente o esperado √3 × √3estado fundamental do gelo giratório de kagome. (G) Estrutura magnética refinada de HoAgGe em H =1,5 T e T =4 K. O refinamento foi feito no retângulo verde-claro 3 × √3. Os seis locais Ho inequivalentes são rotulados por números de 1 a 6 para simplificar. (H) Estrutura magnética refinada de HoAgGe em H =2,5 T e T =1,8 K. (I) Estrutura magnética refinada de HoAgGe em H =4 T e T =1,8 K, com os dois sítios Ho inequivalentes marcados por 1 e 2. A direção do campo é marcada pela seta vermelha para (G) a (I). Crédito:Ciência, doi:10.1126 / science.aaw1666

    p A equipe então conduziu medições de estrutura e magnetometria do HoAgGe. Embora medições de difração de nêutrons conduzidas no passado sugerissem estruturas magnéticas não colineares de HoAgGe - esses experimentos foram baseados em amostras de pó que eram insuficientes para determinar completamente a estrutura magnética na presença de frustração. Zhao et al. difração de nêutrons combinada com medições termodinâmicas em HoAgGe monocristalino para mostrar sua temperatura exótica e estruturas magnéticas dependentes do campo magnético - consistentes com a regra do gelo kagome. Para determinar totalmente as estruturas magnéticas de difração de nêutrons com base em estruturas de spin não triviais de HoAgGe, Zhao et al. realizaram experimentos de difração de nêutrons de cristal único, até 1,8 K. Abaixo de uma transição de alta temperatura a 11,6 K, a equipe observou um pico magnético.

    p Quando eles refinaram os dados de nêutrons a 4 K, a equipe observou uma estrutura magnética mais detalhada, onde o estado fundamental totalmente ordenado indicava giros hexagonais alternados no sentido horário e anti-horário. O estado fundamental √3 x √3 resultante representou precisamente o gelo de rotação kagome clássico, como teoricamente previsto. De acordo com a regra do gelo kagome, o acoplamento ferromagnético vizinho mais próximo dominante deve ocorrer entre spins coplanares com anisotropia uniaxial semelhante a Ising dependente do local. No presente trabalho, Zhao et al. calculada e confirmada anisotropia semelhante a Ising do campo elétrico cristalino (CEF) para os cristais HoAgGe.

    p Calor magnético específico e resultados INS de HoAgGe. (A) Contribuição magnética para o calor específico Cm de HoAgGe com as linhas pontilhadas indicando T1, T2, e um pico largo a 26 K. Observe que as barras de erro abaixo de 30 K são menores do que os tamanhos dos símbolos. (Inserido) Calor específico de HoAgGe, LuAgGe, e sua diferença. Este último é definido como a soma das contribuições magnéticas e nucleares para o calor específico de HoAgGe. (B) dados Cm / T e a entropia magnética correspondente Sm, que se aproxima do valor teórico de Rln17 acima de 100 K. (C) Diferença entre o calor magnético específico de HoAgGe e o de Lu1-xHoxAgGe (x =0,52 e 0,73) após a normalização (ver texto). (D) Espectros INS de HoAgGe em 10 K com comprimento de onda de nêutron incidente de 3 Å. (E) Cortes Q constantes (1,4
    p Para confirmar ainda mais a autenticidade do HoAgGe como um kagome spin ice, a equipe de pesquisa investigou se as regras de gelo estabelecidas eram aplicáveis ​​mesmo fora do estado fundamental totalmente ordenado. Usando difração de nêutrons sob campos magnéticos, eles mostraram que HoAgGe satisfez esses requisitos e observaram um campo magnético crescente com mudanças repentinas durante as transições metamagnéticas. Para mais informações, Zhao et al. refinou as estruturas magnéticas obtidas a partir do espalhamento de nêutrons e observou transições magnéticas para resultar da competição entre o campo magnético externo e acoplamentos mais fracos que não afetam a regra de gelo.

    p Depois de estabelecer que a regra do gelo kagome se aplicava aos cristais HoAgGe em baixa temperatura, a equipe examinou os comportamentos termodinâmicos do spin ice kagome, isolando a contribuição magnética para o calor específico, deduzindo as contribuições dos núcleos, vibrações da rede e elétrons itinerantes do cristal. Para determinar até que ponto os spins iônicos Ho do cristal HoAgGe podem ser vistos aproximadamente como Ising, Zhao et al. a seguir discutimos os efeitos do campo elétrico cristalino (CEF). Para entender diretamente a divisão CEF, eles conduziram experimentos de dispersão de nêutrons inelásticos (INS) de cristais HoAgGe usando o espectrômetro de tempo de vôo avançado. Os resultados indicaram quatro modos CEF de baixa energia mostrando anisotropia do tipo Ising.

    p Fator de estrutura magnética da simulação de Monte Carlo em uma célula de 18 x 18 unidades em (A) T =1 K, (B) T =5 K e (C) T =15 K. Os eixos horizontal e vertical foram, respectivamente (H, H, 0) e (-K, K, 0). Crédito:Ciência, doi:10.1126 / science.aaw1666

    p Com base na evidência experimental, eles propuseram um modelo de spin clássico contendo spins no plano do tipo Ising em uma rede kagome distorcida 2-D. Usando simulações de Monte Carlo do modelo clássico de spin em uma rede 18 x 18, eles reproduziram o estado fundamental e o estado parcialmente ordenado para capturar o modelo de spin clássico e as principais características do magnetismo HoAgGe em baixas temperaturas. O modelo desenvolvido no estudo diferia das caixas de gelo kagome dipolar e de curto alcance em relação aos acoplamentos de troca e interações dipolares de longo alcance, com mais investigações exigindo um estudo separado.

    p Simulações de Monte Carlo do modelo de spin clássico 2D para HoAgGe. (A) Curvas M (H) em 1 K para H ao longo dos eixos aeb. (B) Dependência do calor específico por rotação com a temperatura. (C) Entropia magnética por spin calculada a partir do calor específico. As três linhas tracejadas horizontais correspondem a ln2 ≈ 0,693 (Ising paramagnético), 0,501 (pedido de gelo de curto alcance), e 1 3ln2≈0:231 (ordem toroidal), respectivamente. Uma célula 18 × 18 foi usada para o cálculo. Crédito:Ciência, doi:10.1126 / science.aaw1666

    p Desta maneira, as simulações de Monte Carlo do modelo de spin clássico concordaram apenas parcialmente com os experimentos. A discrepância pode ter resultado de vários, níveis baixos de CEF do Ho 3+ íons. Em HoAgGe, a metalicidade suprimiu simultaneamente a divisão CEF de Ho 3+ íons para melhorar o acoplamento de troca entre eles, tornando as duas escalas de energia comparáveis ​​aos níveis baixos de CEF. O modelo semi-clássico resultante ainda pode ser mapeado para um modelo de Ising, explicando assim a validade do experimento. Em comparação com outros gelados de spin pirocloro, a natureza metálica do HoAgGe o tornou um gelo kagome de alta temperatura e também pode levar a outros fenômenos exóticos, incluindo interações entre correntes elétricas e monopólos magnéticos, bem como efeitos magnetoelétricos metálicos. p © 2020 Science X Network




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