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  • Diodos emissores de luz eficientes baseados em nanopartículas de perovskita orientadas

    Caracterização estrutural dos filmes de nanoplaquetas de perovskita. (A) Uma imagem de microscopia eletrônica de transmissão de varredura transversal – campo escuro anular de alto ângulo (STEM-HAADF) mostrando a camada de perovskita contínua e livre de pinhole. TPBi, 2,2',2'-(1,3,5-benzinetriil)tris(1-fenil-1H-benzimidazol); PVK, poli(9-vinilcarbazol). (B) Uma imagem STEM-HAADF ampliada mostrando a estrutura fina de uma nanoplaqueta de perovskita. Inset:O padrão de transformada rápida de Fourier (FFT) correspondente. (C) Uma imagem típica de microscopia eletrônica de transmissão de alta resolução (HRTEM) das nanoplaquetas de perovskita dispersas em uma grade de cobre. Inserção:O padrão FFT correspondente. (D) Diagrama estatístico da distribuição de tamanho das nanoplaquetas medido por HRTEM. O tamanho médio é de 25,8 nm e o SD correspondente é de 6,8 nm. O ajuste gaussiano é fornecido como um guia para os olhos. (E) Padrão de espalhamento de raios X de grande angular com incidência de pastejo. Os pontos de difração se originam das faces cristalinas das nanoplaquetas. Os dois pontos de difração em qz =1,065 e qy =1,070 Å−1 correspondem a {001} e {010} de β-CsPbBr3, respectivamente. Crédito:Avanços Científicos , 10.1126/sciadv.abg8458

    Os diodos emissores de luz (LEDs) de perovskita planar são dispositivos de eletroluminescência de alto desempenho e econômicos que são ideais para aplicações de iluminação e exibição de grandes áreas. Ao explorar as camadas de emissão com altas proporções de momentos dipolo de transição horizontal (TDMs), os pesquisadores podem aumentar o desacoplamento de fótons de LEDs planares. Os LEDs baseados em perovskita anisotrópica são ineficientes devido aos desafios de regular as orientações dos TDMs, bem como as dificuldades de alcançar altos rendimentos quânticos de fotoluminescência, incluindo desafios de realizar o equilíbrio de cargas nos filmes de nanoestruturas montadas. Neste trabalho, Jieyuan Cui e uma equipe de pesquisa em química, ciência dos materiais e óptica na China, mostraram eletroluminescência eficiente emanando de um filme de perovskita in situ feito de uma monocamada de nanoplaquetas. A equipe alcançou LEDs com um pico de eficiência quântica externa (EQE) de 23,6% para representar LEDs de perovskita planares altamente eficientes.
    Momentos de dipolo de transição e perovskitas de iodetos metálicos

    As características de emissão de fótons em semicondutores são baseadas em momentos de dipolo de transição. Moléculas em um material podem atingir um estado excitado ou não excitado através da absorção e emissão de luz, onde as regras do momento dipolar de transição e a mecânica quântica podem ajudar a prever se a transição para um estado excitado é provável. Nanoplaquetas e nanobastões que compreendem momentos de dipolo de transição óptica dentro de materiais são altamente anisotrópicos e sua relação estrutura-propriedade é de interesse para diodos emissores de luz (LEDs) planares. Geralmente, os momentos dipolares de transição são orientados horizontalmente para o acoplamento leve e aqueles orientados verticalmente contribuem para a perda de energia. As perovskitas de haletos metálicos são outra classe emergente de semicondutores processados ​​em solução com propriedades interessantes, incluindo altos rendimentos quânticos de fotoluminescência e comprimentos de onda de emissão ajustáveis. Neste relatório, Cui et al. descreveram LEDs eficientes baseados em filmes de perovskita cultivados in situ para mostrar altas razões de momentos de dipolo de transição horizontal e altos rendimentos quânticos de fotoluminescência.

    Propriedades ópticas dos filmes de nanoplaquetas de perovskita. (A) Absorção e espectros PL (excitados por um laser de 405 nm). a.u., unidades arbitrárias. (B) PLQY dependente da intensidade de excitação. As barras de erro representam as incertezas experimentais nas medições de PLQY a 0,4 mW/cm2 e os erros na determinação das intensidades relativas de PL e potência de excitação. Crédito:Avanços Científicos , 10.1126/sciadv.abg8458

    Caracterização estrutural de nanoplaquetas

    O dispositivo continha uma camada de perovskita analisada por microscopia eletrônica de transmissão de varredura corrigida por aberração (STEM). A equipe depositou o filme de perovskita a partir de uma solução precursora contendo vários compostos, incluindo brometo de lítio, brometo de césio e brometo de chumbo dissolvido em dimetilsulfóxido (DMSO). Posteriormente, usando imagens de campo escuro anular de alto ângulo (HAADF), Cui et al observaram um filme de perovskita suave. Usando estudos de zoom, eles notaram colunas de átomos bem resolvidas com nanoplaquetas de perovskita altamente cristalinas. A partir daí, usando microscopia de força atômica, eles determinaram a rugosidade do material e entenderam o tamanho dos cristais de perovskita ou nanoplaquetas usando microscopia eletrônica de transmissão de alta resolução.

    Orientações dos TDMs dos filmes de nanoplaquetas de perovskita. (A) Medições PL dependentes do ângulo do filme de perovskita em um substrato de quartzo/TFB/PVK. Os dados experimentais (quadrados cinza) são ajustados pelo modelo clássico de dipolo eletromagnético (linha vermelha), dando uma razão TDM horizontal de 84 ± 4%. (B) Imagem do plano focal traseiro (BFP) de um filme de perovskita. (C) corte de linha p-polarizada (linha cinza) ao longo da linha tracejada na imagem BFP (B). Este corte de linha está equipado com uma relação TDM horizontal de 87% (linha sólida vermelha). Crédito:Avanços Científicos , 10.1126/sciadv.abg8458

    Análises ópticas do filme nanoplaquetário

    A equipe influenciou as propriedades eletrônicas e ópticas do filme de perovskita usando o efeito de confinamento quântico e, em seguida, quantificou a orientação dos momentos de dipolo de transição do filme de perovskita. A partir daí, Cui et al. analisaram a emissão de luz do filme de perovskita usando espectroscopia de plano focal preto (BFP). Para conseguir isso, eles sondaram uma pequena região do filme de nanoplaquetas de perovskita com um laser para fotoexcitação. Os dados indicaram uma excelente uniformidade espacial da orientação horizontal dos momentos dipolares de transição no filme. A equipe usou os dados do BFP de quatro pontos de diferentes regiões para mostrar excelente uniformidade espacial das orientações dos momentos de dipolo de transição horizontal nos filmes. Devido à concentração dos cátions de amônio orgânicos volumosos e à presença de brometo de lítio na solução precursora, o filme de nanoplaquetas de perovskita orientou com altos rendimentos quânticos de fotoluminescência. Ao dobrar a concentração dos cátions de amônio orgânicos volumosos, Cui et al. formou filmes de perovskita com fortes picos de absorção excitônica e creditou a orientação horizontal das nanoplaquetas nos substratos planos às interações de Van der Waals.

    Caracterizando os LEDs de perovskita que operam em temperatura ambiente

    Com base em outros experimentos, a equipe mostrou como a introdução de brometo de lítio (LiBr) na solução precursora melhorou as propriedades quânticas de fotoluminescência do filme. Além disso, o espectro de eletroluminescência do filme de nanoplaquetas de perovskita indicou emissões verdes ultrapuras e a morfologia livre de pin-hole do filme de nanoplaquetas permitiu vazamento de corrente insignificante. Quando eles realizaram simulações ópticas nos materiais usando o modelo clássico de dipolo desenvolvido para microcavidades planares, os resultados indicaram alta eficiência de desacoplamento de 31,1 por cento para os dispositivos de perovskita com base na orientação do filme nanoplaquetário. Enquanto trabalhos anteriores visavam controlar as orientações dos momentos de dipolo de transição focando na montagem de nanoestruturas coloidais anisotrópicas, a eletroluminescência de alta eficiência exigia a síntese de nanoestruturas coloidais anisotrópicas com alto rendimento quântico. O potencial para atender aos requisitos do dispositivo foi desafiador devido ao design do material e aos requisitos de montagem.

    Caracterização de dispositivos dos LEDs verdes com base nos filmes de nanoplaquetas de perovskita. (A) Espectro EL. Detalhe:Fotografia de um LED verde em funcionamento (área efetiva:3,24 mm2). (B) A distribuição angular da intensidade EL segue o perfil lambertiano. (C) Características de densidade de corrente-luminância-tensão de um dispositivo típico. (D) Relação EQE-tensão do dispositivo com um EQE campeão de 23,6%. (E) Histograma de EQEs de pico de 36 dispositivos. Os ajustes gaussianos são fornecidos como um guia para o olho. (F) Gráfico de contorno dos resultados da simulação do dispositivo EQE em função de PLQY e Θ da camada emissiva de perovskita. A estrutura do dispositivo mostrada em (A) é usada para a simulação. Os índices de refração das multicamadas são obtidos por elipsômetro. Para nosso filme de nanoplaquetas de perovskita com um PLQY de ~75% e um Θ de 84%, a simulação óptica prevê um EQE máximo de ~23,3%. Crédito:Avanços Científicos , 10.1126/sciadv.abg8458

    Perspectivas

    Desta forma, Jieyuan Cui e seus colegas mostraram como a orientação dos momentos de dipolo de transição de filmes de perovskita poderia ser regulada para superar os limites de desacoplamento de luz de LEDs planares para formar LEDs verdes com eficiência quântica externa excepcionalmente alta de até 23,6%. A versatilidade química dos materiais perovskita permitiu que Cui et al. estender a abordagem fácil para filmes de nanoplaquetas cultivados in situ para desenvolver LEDs de cores diferentes com alta eficiência quântica externa. O trabalho descreve um método simples e eficaz para entender o papel das propriedades ópticas anisotrópicas de nanoestruturas na formação de dispositivos optoeletrônicos. + Explorar mais

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