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    Síntese na superfície de moléculas de grafeno e suas superredes

    A Figura mostra a transformação da molécula precursora na superrede de circuncoroneno atomicamente precisa. (a) A molécula precursora sofre um processo químico de ciclodesidrogenação com o uso de substrato de cobre (111) que forma o circuncoroneno. (b) Imagem de alta resolução da superrede circuncoroneno obtida usando uma microscopia de força atômica sem contato com uma ponta de cobalto. (c) Ilustração esquemática da rede Kagome-favo de mel quiral. Crédito:Science Advances

    Os cientistas da NUS criaram um novo método para a síntese de moléculas de nanografeno com alto rendimento de produto para o desenvolvimento de dispositivos quânticos de próxima geração.

    As reações químicas na superfície têm mostrado potencial na síntese de novos materiais orgânicos funcionais, como os nanografenos de precisão atômica. O conceito central desta estratégia depende do design racional de precursores moleculares específicos, que subsequentemente sofrem transformação química ao longo de certas vias de reação em direção ao produto desejado. O eletrônico, As propriedades magnéticas e ópticas dessas moléculas de nanografeno podem ser precisamente ajustadas para o desenvolvimento de dispositivos quânticos de próxima geração. Infelizmente, as rotas sintéticas assistidas por superfície convencionais frequentemente envolvem uma série de reações em cascata com vias de reação concorrentes. Isso inevitavelmente leva à formação de vários produtos indesejados e diminui o rendimento. O rendimento limitado dos produtos direcionados representa um desafio para as aplicações práticas dos nanografenos.

    Uma equipe de pesquisa NUS liderada pelo Prof Jiong Lu, em colaboração com o grupo de pesquisa do Prof Jishan Wu, ambos do Departamento de Química, A NUS desenvolveu uma rota para sintetizar o nanografeno hexagonal com bordas em zigue-zague, conhecido como circuncoroneno, em um substrato de cobre (111). A rota de reação depende do acoplamento desidrogenativo robusto dos grupos metil nos locais adjacentes das moléculas precursoras projetadas racionalmente, seguido pelas reações de fechamento do anel no substrato metálico. Isso forma a evasiva molécula de circuncoroneno que consiste em 19 anéis de benzeno fundidos. Mais importante, tal rota sintética permite um rendimento ultra-alto do produto da reação (até 98%), que não foi alcançado até à data.

    As interações eletrostáticas entre o grande número de moléculas de circuncoroneno e o substrato de cobre permitiram que as moléculas se automontassem em superredes estendidas. Isso foi observado pela equipe usando medições de microscopia de sonda de varredura resolvidas por ligação. Os pesquisadores demonstram que a topologia em ziguezague hexagonal única dos circuncoronenos, junto com sua paisagem eletrostática periódica, confina o gás de elétron bidimensional (2-D) na superfície de cobre (111). Isso cria uma estrutura eletrônica quiral Kagome-honeycomb com duas bandas planas eletrônicas emergentes. Este arranjo das moléculas de circuncoroneno em uma grade regular de hexágonos e triângulos pode ser particularmente interessante em uma ampla gama de física da matéria condensada por causa de seu potencial favorável na realização de uma variedade de fenômenos de muitos corpos exóticos, incluindo estados Hall quânticos anômalos, Cristalização de Wigner, e transições isolantes topológicas.

    Prof Lu disse, "Nossas descobertas abrem um novo caminho para a síntese de ultra-alto rendimento de nanographene e fabricação atomicamente precisa de redes sintéticas bidimensionais com propriedades eletrônicas exclusivas para futuras aplicações tecnológicas."


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